题目：溶胶凝胶法制备Y2/3Cu3Ti4O12基巨介电陶瓷及介电性能调控

由于巨介电陶瓷材料在大容量电容器及电子元件小型化和微型化等方面的潜在应用，受到了广泛关注。其中，2000年发现的CaCu3Ti4O12 (CCTO) 陶瓷是该类材料的典型代表，其介电常数具有良好的温度和频率的稳定性，使其成为了电介质材料研究的热点之一。但与CCTO具有相同结构的Y2/3Cu3Ti4O12 (YCTO) 陶瓷是否也具有高的介电常数和相对低的介电损耗？产生巨介电的物理机制是什么？到目前为止，有关Y2/3Cu3Ti4O12 (YCTO) 陶瓷的文献报道较少，且用溶胶-凝胶法制备YCTO陶瓷并研究其电学性质尚未报道，对二元系xY2/3Cu3Ti4O12-(1-x)SrTiO3陶瓷的介电性能的研究也鲜有报道。本论文以获得高介电常数、低损耗且温度稳定好的巨介电材料为研究目标，以溶胶-凝胶法制备Y2/3Cu3Ti4O12基陶瓷为研究对象。详细研究溶胶条件和烧结条件对陶瓷微观结构和电性能的影响，优化制备工艺，制备和筛选出介电性能优越的巨介电材料，并探讨产生巨介电的物理机制。主要取得以下结果：

1. 分别采用溶胶-凝胶法和固相法制备Y2/3Cu3Ti4O12 (分别表示为YCTO-SG 和YCTO-SS) 陶瓷。详细研究溶胶条件对YCTO陶瓷介电性能的影响，确定最佳的溶胶条件为：钛酸丁酯浓度为0.50 mol/L, 乙酸含量为8.0 mL, 水含量为11.2%。优化YCTO-SG和YCTO-SS陶瓷烧结工艺，其最佳烧结条件为：烧结温度1060 °C，保温25 h。通过对比采用溶胶-凝胶法和固相法制备出YCTO陶瓷的微观结构和电学性能，结果发现：溶胶-凝胶法制备YCTO-SG陶瓷的晶相形成温度低于固相法，表明溶胶-凝胶法降低了合成反应温度。相比YCTO-SS陶瓷，YCTO-SG陶瓷具有更大的晶粒尺寸，更高的介电常数(5.2-6.8×104, 0.1-10kHz)和更好的温度稳定性。其原因可能是大的晶粒尺寸使得陶瓷的IBLC效应增强。通过对其介电温谱、阻抗谱、电导及相应的激活能等分析发现，在300 °C时，YCTO-SG陶瓷显示出与YCTO-SS不同的介电异常峰，两个电导激活能值。这表明不同制备方法对陶瓷内部出现的缺陷结构影响不同，从而影响陶瓷的电学行为。

2. 分别采用溶胶-凝胶法和固相法制备二元系0.85Y2/3Cu3Ti4O12-0.15SrTiO3陶瓷(分别表示为0.15 STO-SG和0.15 STO-SS)。详细研究溶胶条件对0.15 STO-SG陶瓷介电性能的影响，确定最佳的溶胶条件为：钛酸丁酯浓度为0.45 mol/L, 乙酸量为12 mL, 水浴温度为30 °C。优化0.15 STO-SG和0.15 STO-SS陶瓷烧结工艺，其最佳烧结条件为：烧结温度1050 °C，保温20 h。在此制备条件下，所获得的0.15 STO-SG陶瓷的介电常数(2.03-1.04×105, 0.1-10 kHz)远高于YCTO陶瓷。通过对比发现：溶胶-凝胶法制备0.15 STO粉体的晶相形成温度低于固相法制备的粉体，进一步证实了溶胶-凝胶法在降低反应温度上的优势。在确定最佳溶胶-凝胶条件的基础上，研究不同SrTiO3含量对xY2/3Cu3Ti4O12-(1-x)SrTiO3陶瓷的相结构、显微结构、介电性能的影响。结果表明，当x=0.15时，SrTiO3在YCTO陶瓷中达到固溶限，且SrTiO3含量超过0.15时，有SrTiO3在晶界析出。当SrTiO3引入陶瓷形成二元体系后，在介电频谱图中，在102-105 Hz范围内表现出两个介电常数平台，通过计算分析晶界和晶粒的电阻及激活能，推测可能是由于晶界电阻降低，使得样品在低频段的电极效应更加明显，且损耗增大。

3. 采用溶胶-凝胶法分别制备不同含量Al掺杂的Y2/3Cu3Ti4O12 (YCTO)和0.85Y2/3Cu3Ti4O12-0.15SrTiO3 (YCTO-STO)粉体，研究不同Al含量对YCTO和YCTO-STO陶瓷的相结构、微观形貌、介电性能的影响。结果表明：适量的Al可以有效的降低介电损耗，当Al含量为0.5% (wt.%)时，1kHz下YCTO陶瓷样品的介电常数为1.87×104，损耗为0.06. 当Al含量为1% (wt.%)时，1kHz下YCTO-STO陶瓷样品的介电常数为2.8×105，损耗为0.17。通过分析阻抗谱图，发现适量的Al，使其晶界电阻的增大导致样品的介电损耗降低，说明通过增加晶界电阻可以降低陶瓷的介电损耗。