题目：非热等离子体协同催化去除室内空气挥发性有机化合物的研究

室内空气挥发性有机化合物 (VOCs) 广泛来源于装修装饰材料、室内用品、人类活动和人体自身代谢过程，是造成室内空气质量恶化的最主要污染物。研究高效、低能耗同时不产生二次污染的室内空气VOCs净化技术对于改善室内空气质量、保障人们身心健康具有重要的理论和现实意义。基于非热等离子体与催化之间可能存在的协同作用效应，非热等离子体与催化相结合净化被认为最富实际应用前景的室内空气VOCs净化技术。本论文以室内空气中典型的VOCs，即低浓度的甲醛和苯系物 (苯、甲苯、对二甲苯) 为研究对象，以在较低的能耗水平下高效去除甲醛和苯系物，同时不产生二次污染为目标，进行了非热等离子体与MnOx/Al2O3催化剂相结合净化气相低浓度甲醛和苯系物的研究，探索了非热等离子体与催化协同净化甲醛和苯系物的机制。具体研究内容和研究获得的主要结论如下：(1) 进行了非热等离子体净化甲醛作用效应的研究，考察了放电电源极性和放电极配置方式对等离子体反应器能量注入和甲醛转化的影响。结果表明，与负极性电晕放电相比，正极性电晕放电产生的等离子体含有更多的活性粒子，相同放电能量密度下净化甲醛的效率更高。放电极配置方式显著影响等离子体反应器的能量注入，但对一定放电区域内一定放电能量密度下甲醛的转化影响不大。(2) 进行了非热等离子体协同催化净化甲醛和苯系物作用效应的研究，考察了在放电区之后引入MnOx/Al2O3催化剂对甲醛和苯系物转化、产物形成以及处理过程能量效率的影响。结果表明，与仅有等离子体作用时相比，引入催化剂使相同放电能量密度下甲醛和苯系物的转化率显著升高；甲醛和苯系物的分解反应向完全氧化的方向进行，有机中间产物的产率显著降低；放电副产物O3和NO2的排放浓度显著降低；处理过程的能量效率显著升高。(3) 研究了湿度对非热等离子体以及非热等离子体协同催化净化甲醛和苯系物的影响。结果表明，非热等离子体作用下，反应气相对湿度升高有利于甲醛和甲苯的转化，不利于苯的转化，但不影响对二甲苯的转化；非热等离子体协同催化作用下，湿度升高对苯系物的转化具有可恢复的不利影响，其中对对二甲苯的影响相对较小。(4) 从反应活性物种、反应历程等方面探索了非热等离子体协同催化净化甲醛和苯系物的机理。非热等离子体协同催化作用下，甲醛和苯系物的降解由两部分组成：一是在气相中由等离子体活性物种引发的降解；二是在MnOx/Al2O3表面由O3等长寿命活性物种引发的催化降解。实验结果表明，MnOx/Al2O3表面由O3引发的甲醛和苯系物催化氧化降解起主导作用。放电形成的O3是实现等离子体与催化协同净化甲醛和苯系物的关键物种。MnOx/Al2O3催化剂表面O3氧化分解甲醛和苯系物可能的路径为：O3在催化剂表面发生分解，形成高活性O原子等物种；高活性O原子氧化分解被催化剂吸附 (或活化) 的甲醛和苯系物。(5) 考察了非热等离子体协同催化净化苯系物的稳定性，分析了催化剂失活的原因。结果表明，MnOx/Al2O3催化剂随反应时间延长出现缓慢失活，原因可能是其表面积聚的苯系物不完全氧化产物 (有机中间产物)，包括饱和醛或酮、羧酸、酚、醇、酰胺以及硝基芳烃类化合物等，占据了催化剂表面活性位。