● 摘要
SAPO系列分子筛具有阳离子交换特性和微弱并可调的酸性，具有从六元环到十二元环很宽的孔道结构分布，因此可以作为分离的吸附剂、催化剂、催化剂载体以及离子交换剂等，因而得到了越来越广泛的关注。本文在总结前人工作的基础上，在微波幅射条件下系统考察了各种合成条件对 SAPO-5合成的影响，并与传统水热合成法进行对比，结果表明传统水热合成条件下所制备的SAPO-5分子筛往往伴随SAPO-34杂晶的生成并难以消除，而微波幅射法能成功地合成高纯相SAPO-5分子筛，并采用X-射线衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）等手段对所得分子筛进行了表征，同时也对两种合成条件下分子筛的结晶机理进行了探讨。 1、通过两种合成方法的对比，对影响SAPO-5合成的原料配比、晶化温度和时间、模板剂用量、原料铝硅比、pH值等工艺参数进行了系统地研究和优化，并讨论了SAPO-5的水热合成以及微波合成的条件差异，证明了微波幅射法合成SAPO-5分子筛的条件有别于传统水热合成法，但传统水热法合成SAPO-5分子筛的某些经验对微波幅射法具有一定的指导意义； 2、运用微波合成技术解决了合成SAPO-5分子筛时，其晶化过程中很容易伴生SAPO-34的问题，合成出了高纯度、高结晶度的SAPO-5分子筛。分析其原因发现，这是由于微波具有的均匀高效的"内加热"特性，能使反应体系在较短的时间内被均匀加热，促进了大量单一SAPO-5晶核的萌发，这也正是微波合成分子筛有别于传统水热法的一个优异性能； 3、试验结果表明在传统水热合成条件下，72 h才能得到SAPO-5和SAPO-34的混晶，而采用微波幅射法在3 h内就可得到高纯度的SAPO-5分子筛，这充分说明了微波条件更适合于纯相SAPO-5的快速合成； 4、晶化液的pH值对微波合成SAPO-5的影响结果表明，晶化液的pH = 6.0为SAPO-5合成的适宜条件； 5、微波幅射条件下，硅铝比对SAPO-5分子筛产品组成及其形貌具有十分重要的影响； 6、晶化温度与晶化时间对微波合成SAPO-5分子筛的影响结果表明，二者都有一个"域值"，并非越大越好，当没有达到或超过此"域值"后，所得到的SAPO-5分子筛样品均不够理想。研究结果表明微波合成SAPO-5分子筛较理想的晶化温度和时间以150 ℃和180 min为宜； 7、晶化液的水含量对SAPO-5分子筛合成的影响结果表明，当水含量过低时，可能造成拟薄水铝石水解不够充分、原料不能充分溶解；而过量的水则会造成晶化液不稳定而引起分层现象，从而使SAPO-5难以完成结晶。研究结果表明，H2O/Al2O3 = 67.5为合成SAPO-5分子筛的最佳条件； 8、通过SEM表征发现，微波合成的SAPO-5分子筛晶粒呈六棱柱型，单个分子筛晶体的粒径分布在1~5 μm之间，其表面光滑，界面清晰； 9、模板剂用量对微波合成SAPO-5分子筛的影响结果表明，模板剂用量对分子筛结晶度以及晶相具有重要的影响。当模板剂用量减少到一定范围时，首次发现了一种呈现球形团聚体外观的SAPO-5分子筛存在形式。