● 摘要
随着人类对能源的不断需求和对化石燃料燃烧带来的越来越严峻的环境污染问题的关注,可再生能源的转化和存储逐渐引起人们的重视。作为利用可再生能源获得清洁燃料的一种常规方式,电催化水裂解反应近年来在国内外已经成为研究的热点。但是,在阳极上萧条的析氧反应引起的高过电位阻碍了水裂解电化学体系的整体效能。因此,需要用催化剂材料对电极进行修饰来提高电化学转化的效率。在此论文中,我们利用模板法合成出了一种非晶空心镍锌双氢氧化物纳米笼材料,在碱性介质中研究了它对于析氧反应的电催化性能。通过调节不同的镍锌比例研究了催化剂材料的成分对催化性能的影响。实验证明,所合成的Ni2.7Zn(OH)x对于析氧反应表现出了优异的催化活性和稳定性。对于析氧反应催化剂的研究具有一定的指导意义。
本论文一共分为四个章节,第一章为绪论,简述了近年来析氧反应替代催化剂材料国内外的研究进展以及空心结构纳米材料的国内外研究进展,进行了总结并提出了相关领域今后可能的发展方向。
第二章,阐述了非晶镍锌双氢氧化物纳米笼的制备过程,探讨了材料的合成机理,通过调节反应温度和反应中水和乙醇的配比,进行了一系列的实验并最终确定了材料形貌最佳时的应条件。利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪等对材料的形貌和成分进行了一系列的表征。
第三章,在碱性介质中,采用标准的三电极体系对材料的电催化产氧性能进行了研究。通过调控催化剂材料的配制中所需水、乙醇、Nafion的比例以及催化剂材料在电极上的修饰浓度,确定了电催化测试的最佳条件。将所制备的五种不同镍锌比例的催化剂催化性能进行对比最终确定最优化的配比为Ni2.7Zn(OH)x。其产氧起始过电压低至0.20 V,电流密度达到10 mA·cm-2的过电位低至0.29 V,同时具备良好的催化反应稳定性,在10 h的恒电流测试过程中电位几乎没有变化。同时我们认为,通过与导电性的碳材料进行复合,其电催化性能可能会得到进一步的提高。因此,我们合成出的非晶镍锌双氢氧化物纳米笼是一种潜在的析氧反应替代催化剂,并且对于析氧反应催化剂的研究具有一定的指导意义。
第四章,对本论文的研究内容进行了概括总结。