● 摘要
激发态原子和分子碰撞能量转移的研究对于详细了解非弹性碰撞或反应碰撞具有基本意义,也是研究态—态反应、激光态粒子的淬灭和辐射动力学过程的基本问题之一,同时对于在天体物理、等离子体物力、光化学以及研制新型分子激光器等领域,探索某种包括基态原子、激发态原子和离子这样一类的介质,研究它们相互之间的作用也有着十分重要的意义。特别是激发态原子和分子碰撞能量转移时分子在高位态获得布居而产生的分子扩散带受激辐射不仅是分子光谱、分子激发机制和碰撞能量转移等方面很感兴趣的研究课题,而且由于扩散带辐射有较宽的光谱范围,它有可能发展为可调谐的激光输出。 由于碱金属分子制备简单,相对于其他大分子来讲,能态结构比较清楚,因而碱金属激发态原子和分子碰撞能量转移以及碱金属分子扩散带辐射的研究一直是激光物理和激光光谱学的热门课题之一。人们对于碱金属分子扩散带的产生机制,所涉及到的分子高激发态的结构,以及分子、原子的碰撞能量转移的动力学过程,分子高激发态的非线性光谱效应等诸方面,进行了比较系统而深入的研究,并取得了很好的结果。但以前人们主要从实验上对原子、激发态原子的碰撞能量转移及布居过程、辐射寿命、去布居等进行了研究。而对于分子高激发态的碰撞能量转移及布居过程,特别是在有缓冲气体情况下的能量碰撞转移和布居过程的实验上研究的较少,且这方面的理论工作大都集中在分子较低激发态的振动—转动或转动—振动碰撞能量转移过程的研究上,并且对布居过程中所涉及到的其他过程对布居的影响或竞争,以及所涉及到原子—分子和分子—分子碰撞能量转移过程无论是理论上,还是实验上都还未进行系统而深入的研究。 因此本论文的主要研究内容和获得的新结果为: (1)在钠原子分子混合系统中,通过双光子共振激发钠原子3S—4D态,研究了在缓冲气体Ar的作用下,激发态Na(4D)与Na2(X1Σ+g)的碰撞能量转移过程,并观察了中心波长分别位于449.5nm(对应于23Πg→a3Σ+u)和466.0nm(对应于23Σ+g→a3Σ+u)的分子高位三重态的扩散带荧光辐射和中心波长位于466.0nm(对应于23Σ+g→a3Σ+u)的分子高位三重态的扩散带受激辐射,并对他们的产生机制进行了比较和分析;同时研究了缓冲气体Ar气压的改变对上述过程的影响,我们发现缓冲气体Ar气压的增加对于激发态原子和分子之间的传能效应是增强的。 (2)用建立在半经典理论框架上的密度矩阵方法,从理论上解释了扩散带辐射产生过程中,由于其它过程的竞争而导致扩散带受激辐射在Ar气体超过213.75托增加时反而减弱的原因,其原因是由泵浦光场、红外受激辐射场、四波混频产生的相干辐射场之间的干涉效应所致,这是压缩了4D台的粒子数布居,从而大大削弱了原子向分子的碰撞传能过程,得出了相干的非线性光学过程压缩了原子—分子碰撞能量转移这一非相干过程。 (3)在钠原子分子混合系统中,通过双光子混合共振激发钠原子与分子,观察了钠4D→4P的2.3378μm红外受激辐射,并对其产生机制进行了分析,从而研究了在缓冲气体Ar的作用下,激发态钠分子与基态钠原子的碰撞能量转移过程以及Ar气压的变化对该过程的影响,试验中发现随Ar气压的增加,2.3378μm红外受激辐射一直是增强的;通过对两种不同激发方式下的碰撞能量转移通道的比较,得出了双光子混合共振激发钠原子分子混合系统的碰撞能量转移是一种有效的分子和原子间的碰撞能量转移过程的结论。
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