当前位置:问答库>论文摘要

题目:新型大阴离子配合物的合成及其表征

关键词:烯烃聚合催化剂, 全氟代三苯基硼, 新型大阴离子

  摘要


烯烃聚合催化剂的发展倍受科学界和工业界的关注。在仅仅50多年来,已开发了Ziegler-Natta 催化剂体系、茂金属催化剂体系和后过渡金属催化剂体系三大体系。在传统的双组分Ziegler-Natta 催化剂体系中的助催化剂,往往是主族元素有机金属配合物,它们在单活性中心聚合催化剂体系的变革中也扮演着非常重要的角色。在一定条件下,催化剂的活性高度取决于所使用的阴离子的类型,当阴离子的配位强度越弱,则催化剂的活性越高。 Bochmann和LaPoint的研究小组用共轭阴离子桥联两分子的全氟代三苯基硼(FAB)形成大阴离子,这些大阴离子已应用于茂金属催化剂体系,获得了很好的效果;这种合成方式的一大优点是原料易得,合成方法简单。基于这种思想,我们用多齿含氮有机配体的相应阴离子连接FBA, 合成配位能力更弱的多硼酸盐大阴离子,合成10种以上的第一过渡系金属的离子缔合化合物。
本论文第一部分论述了新型烯烃催化剂和助催化剂的研究进展,详细地阐述了催化剂和助催化剂的种类,性质,优点,缺点及其在工业领域中的作用。第二部分合成了苯并咪唑钾,苯并三氮唑钾,三种吡啶基四氮唑钾盐以及5-苯基四氮唑钾,通过元素分析对5种配合物的C, N, H做定量分析,通过红外光谱等表征手段做了定性分析。第三部分利用冠醚作增溶剂,用合成的苯并三氮唑钾,四氮唑钾盐在非极性溶剂甲苯中与FBA反应, 得到离域化程度更高的大阴离子的钾盐;利用复分解反应将钾盐转化为相应的银盐,然后与锰的氯化物反应合成了15种未见报道的第一过渡系离子缔合物催化剂;并对10种钾盐和锰盐通过元素分析、红外光谱等表征手段,对这些配合物的组成和结构进行了表征,特别是通过11B,13C, 19F,1HNMR表征手段对部分配合物做了表征。
通过对配合物的表征,可以得出合成的目标产物大阴离子的锰盐配合物的阴离子的离域性增大,减少了配位强度,增强了催化剂的活性。对我们以后研究这些离子缔合物催化剂催化烯烃聚合的催化活性及聚合物的性质提供了前提条件。