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题目:双元金属球形活性炭催化分解Aroclor 1254的研究

关键词:多氯联苯;双元金属;Aroclor 1254;分解路径;XPS

  摘要


高浓度多氯联苯(PCBs)的处理在世界范围内已经取得很大进展,但是处理后残留在活性炭吸附塔中的低浓度多氯联苯仍然存在环境安全隐患,存在成本高和而在搬运过程中暴漏早环境中的问题,因此,过渡金属/活性炭催化剂可能在PCBs废气处理领域得到应用。

本研究通过离子交换法制备双元过渡金属/活性炭催化剂,评价其催化分解多氯联苯的活性,对催化剂进行表征并评价其活性。考察在不同温度、不同时间条件下催化剂对Aroclor 1254的分解,通过产物分析,对比廉价双金属催化剂Ni/Cu-C、Ni/Zn-C和贵重金属Ni/Pd-C的催化效率。Aroclor 1254是工业领域一种常用的商业用多氯联苯。

离子交换所制备的双元过渡金属/活性炭有很高的负载量,催化剂Ni/Cu(15)-C的负载量可达到575mg/g。此外,对催化剂进行SEM-EDS表征,可以看出在催化剂的表面和内部,双元金属分布均匀。

通过不同的反应时间下的速率变化可以看出,双元过渡金属/活性炭催化分解Aroclor 1254的反应符合一级反应。随着分解反应的温度从200°C逐步上升至300°C,双元过渡金属/活性炭催化剂的活性升高,而催化分解所需的活化能在降低,温度通过影响活化能变化来影响分解效率。在温度为300°C,反应时间为30min的条件下,Ni/Pd(5/1)-C、Ni/Cu(5/1)-C和 Ni/Zn(5/1)-C三种催化剂对Aroclor 1254的降解率分别为99.5%、99.3%和99.8%。在Ni/Cu-C催化剂催化分解Aroclor 1254时,催化效率随着催化剂中Ni含量的降低而增加,Ni/Zn-C催化分解效率正相反。反应之后,Ni/Cu-C催化剂中大量的Ni原子和Cu原子失去电子,生成Ni2+和Cu2+ ,作为电子供体参与反应;Ni/Zn-C催化剂中Ni原子变成Ni2+,而Zn原子反应前后含量没有明显的变化,所以Ni含量越高,催化效果越高。在多氯联苯的催化脱氯过程中,氯原子的位置会影响其脱除顺序,对位的氯原子最容易脱除,间位次之,邻位最难。