● 摘要
棕色碳（brown carbon）是广泛存在于大气中的除黑碳外的吸光性有机气溶胶，近年来因其在短波及紫外区的吸收及其对辐射强迫和气候造成的影响引起了广泛关注。当前我国关于棕色碳的研究较少，对我国棕色碳的污染水平、吸光特性及来源等尚不清楚。本论文研究通过对北京城区环境大气PM2.5气溶胶样品进行持续一年的采集，并对其化学组分和吸光性进行分析，获取北京市棕色碳污染的时间序列特征，对含碳气溶胶的理化性质、棕色碳的吸光特性、来源开展了深入研究，提取出大气棕色碳吸光特性的关键特征参数、定量解析大气棕色碳的吸光贡献，运用气团后向轨迹模型及相关性分析、富集因子分析法探究了不同季节棕色碳的来源，为有效控制棕色碳的污染和模拟棕色碳的辐射强迫效应及气候影响提供有益的科学依据。
分析气溶胶样品的水提取液在350 nm的吸光度，得到大气棕色碳浓度，从而获取棕色碳污染的时间序列。春、夏、秋、冬四个季节的大气棕色碳的平均质量浓度分别为1.44 µgC/m3、0.75 µgC/m3、0. 40 µgC/m3和2.02 µgC/m3。冬季棕色碳污染最严重，春季次之，夏秋季最低。棕色碳污染同PM2.5质量浓度一样因受到中尺度天气系统的影响，随时间呈锯齿型的周期性变化，春秋季周期较短，夏冬季周期略长。
通过测量滤膜的光透射率，计算得到吸收埃斯特朗指数α的值。α的大小与棕色碳的浓度无直接关系。α值具有明显的季节特点，表现为：冬季>春季>秋季>夏季。质量吸收效率σ和折射率虚部к随波长变小呈指数型增长，二者季节变化均为春、冬季最大，秋季最小。四个季节气溶胶的水提取液在350 nm 的平均质量吸收效率σ分别为14423 cm2/g、10654 cm2/g、5634 cm2/g、13181 cm2/g，折射率虚部к分别为0.0281、0.0204、0.0108、0.0257。
用水、丙酮、正己烷、二氯甲烷分别提取样品，发现不同极性物质的吸光贡献为：强极性≈中极性>水溶性>非极性。不同天气情况下，晴天和大风天气棕色碳的吸光贡献最大，在350 nm其贡献达到60%以上；雨天的吸光贡献大于阴天；不同成因和阶段的雾霾天，棕色碳的吸光贡献差异较大。总体上，空气污染水平越高，棕色碳的吸光贡献相对越小。
运用气团后向轨迹模型分析判断不同季节棕色碳的外来源。春季棕色碳污染的两个外部源分别是西北蒙古气团和南方的气团输送。夏季外部源不明显。北京南边河北、天津等地的污染输送，是秋季棕色碳污染的外部源。冬季来自西边内蒙古、河北等地的污染输送是主要的外部源。
分析棕色碳与其他化学组分的相关性，结合地壳元素的富集因子法探究污染来源。结果显示：北京春季棕色碳污染主要来自西北方蒙古、内蒙古等外部源的输送，包括机动车尾气的排放物和燃煤等其它能够生成高熔点有机物的源排放，二次有机物对春季棕色碳污染基本没有贡献。夏季棕色碳主要来自生物质燃烧、机动车尾气和二次有机物的转化。秸秆燃烧对秋季的棕色碳污染有突出贡献。冬季棕色碳的污染来源除了燃煤、机动车尾气、二次有机物生成外，还来自垃圾焚烧、冶金工业污染。