● 摘要
光催化作为一种绿色技术在解决当今世界能源危机、环境污染和全球变暖等问题上起到了至关重要的作用，使之成为了化学研究的热点。Ag-AgCl复合纳米材料作为一种具有代表性的光催化剂，不仅结合了贵金属的表面等离子体共振效应和半导体的光催化特性，而且具有结构稳定，合成成本低和对可见光具有光响应性等优异性能。虽然Ag-AgCl光催化剂性能优异，但是仍存在易于聚集，难于分离的问题。为了解决上述问题，研究者们将Ag-AgCl纳米粒子稳定分散于结构性载体表面制备得到负载型Ag-AgCl光催化剂，这样不仅可以提高Ag-AgCl纳米粒子的分散稳定性，有利于回收使用，还可以有效增大Ag-AgCl纳米粒子的比表面积，从而显著提高催化活性。
本论文提出以表面富含羟基的聚羟甲基丙烯酰胺(PNHMA)高分子微凝胶为载体，通过温和的还原方法在其表面或者三维网络结构中负载Ag纳米粒子，得到表面具有图案化结构的Ag-微凝胶复合材料；以CCl4为氯源，利用四氯化碳(CCl4)还原纳米银，合成微凝胶负载的Ag-AgCl复合光催化剂。另外，本论文以聚丙烯酰胺(PAM)高分子微凝胶为载体，通过反相胶束法制备得到AgCl-微凝胶复合材料，再通过光致还原法或化学还原法制备得到聚丙烯酰胺负载的Ag-AgCl复合光催化剂。本论文提出的基于微米尺寸高分子微凝胶负载Ag-AgCl光催化剂的合成方法简便，合成成本低且催化剂易于分离。
本课题在课题组已有工作基础上，主要开展了以下两方面研究工作：
(1) 以反相乳液聚合法合成的聚羟甲基丙烯酰胺(PNHMA)高分子微凝胶为载体，银氨溶液作为银源，乙二醇和乙醇为还原剂，通过原位还原得到PNHMA微凝胶负载纳米Ag复合材料。改变银氨溶液初始浓度，可以得到负载量和粒径不同的纳米银。以异丙醇为溶剂，PNHMA/Ag复合材料与CCl4进行氧化还原反应，通过调节CCl4用量可以有效调控复合材料中Ag与AgCl的相对含量。
选用光降解甲基橙(MO)为模型反应，系统研究了制备所得PNHMA/Ag-AgCl复合材料在模拟可见光和紫外光下的光催化活性。研究结果表明，本研究合成的复合材料具有光催化活性，复合材料中纳米Ag和AgCl的相对含量不同，催化剂的催化活性具有明显的区别，AgCl的相对含量越高光催化活性越高。
(2) 以反相乳液聚合法合成的聚丙烯酰胺(PAM)高分子微凝胶为载体，通过反相胶束法制备得到由纳米AgCl堆积形成的图案化结构表面，改变AgNO3的初始浓度合成具有不同表面形貌的PAM/AgCl复合材料，再通过光致还原法或化学还原法制备得到PAM/AgCl-Ag复合材料。
选用光降解甲基橙为模型反应，研究所合成PAM/AgCl-Ag复合材料的光催化活性。研究结果表明，采用不同方式制备得到的PAM/AgCl-Ag复合材料均具有较好的光催化活性，纳米银与AgCl紧密接触且两者分布较均匀时光催化活性更高。