● 摘要
将电催化氧化与膜过滤过程原位耦合,可以提高能量利用效率和污染物处理效率,但在反应过程中膜阳极易发生腐蚀。本文通过两种途径制备耐腐蚀钛膜阳极。方法一:制备RuO2包覆Ti的核/壳式复合粉体,利用复合粉体制备Ti/RuO2膜阳极;方法二:制备多孔钛膜,利用溶胶-凝胶法在钛膜表面包覆一层RuO2,制备Ti/RuO2膜阳极。在复合粉体的制备过程中,考察了影响复合粉体腐蚀率的主要因素,包括包覆方法、钌/钛摩尔比和烧结温度等。对所得复合粉体进行了TEM表征和耐蚀性测试,从中得出制备复合粉体的适宜条件为:采用水解沉淀法制备复合粉体,合适的钌浓度为0.02mol/L,钌/钛摩尔比为0.04,烧结温度为600℃。该条件下制备的复合粉体腐蚀率为0.65%,较原钛粉腐蚀率(98.5%)降低97.85%。将复合粉体用作三维电极反应器填料降解苯酚,发现苯酚降解遵循一级反应模式,在槽电压15V、复合粉体浓度5g/L、苯酚起始质量浓度100mg/L的反应条件下,苯酚去除率89.6%。将复合粉体用于光催化氧化亚甲基蓝染料试验,发现复合粉体的光催化效果优于原始钛粉,但较P25规格的TiO2纳米粉颗粒效果差,提高复合粉体浓度至1.5g/L时光催化效果较好。虽然通过表面修饰制备了核/壳式Ti/RuO2复合粉体,有效改善了粉体的耐蚀性,并提高了催化活性,但将复合粉体用于制备复合膜电极强度较差。在多孔钛膜上通过溶胶-凝胶法包覆一层RuO2制备Ti/RuO2膜阳极,将其用于电化学催化膜反应器中处理含酚废水。研究发现,经修饰的Ti/RuO2膜阳极较多孔钛膜耐蚀性提高,同时苯酚去除率提高7.11%。Ti/RuO2膜阳极的电流反应密度由0.28增加到0.71 mA•cm-3时,耐蚀性有所降低,但苯酚去除率继续提高29.1%。