题目：电化学发光传感器

本论文分为两部分：综述和研究报告。第一部分对电化学发光的发展概 况，电化学发光传感器的响应机理以及电化学发光传感器的固定化方法作了综述。 第二部分在研究报告中，我们以鲁米诺电化学发光体系为代表基于化学修饰碳糊 电极技术为基础，探索了直接将发光试剂鲁米诺固定于碳糊电极内构建电化学发 光传感器这一研究思想的可行性和分析应用。 电化学发光传感器或电致化学发光传感器（Electrochemiluminescence or Electrogeneated chemiluminescence sensor）是电化学发光分析法与化学修饰电极技 术相结合而构建的一类实验装置。它既保留了电化学发光分析法的优点又克服了 在以往的电化学发光分析中由于选择性不好且使用较复杂的光学系统和溶液型电 化学发光试剂，使电化学发光分析法的推广应用受到限制的不足，拓宽了电化学 发光分析法的应用面，近年来引起人们极大的研究兴趣。 目前，分析研究者正致力于电化学发光传感器的固定化研究，电化学发光传 感器的固定化是指传感层中分子识别物质的固定化，即将参与化学发光反应的试 剂直接或间接的固定于电极表面。固定化技术的发展是提高传感器性能的关键因 素之一，也是分析研究者竞相研究和探索的目标。经过几十年的不断研究、探索， 目前己经建立了各种不同的固定化方法，归纳起来主要有四类：溶胶一凝胶（sol-gel ） 法，Nafion膜法，L-B（Langmuir-Blodgett）膜法和自组装（CSA）膜法。本文的综述 部分对电化学发光分析的发展概况，电化学发光传感器的响应机理以及电化学发 光传感器的固定化方法进行了评述，主要针对不同的固定化方法近十年来在电化 学发光传感器中的应用进行了总结。 研究报告由三部分组成。我们以鲁米诺电化学发光体系为代表基于化学修饰 糊电极技术为基础，探索了直接将发光试剂鲁米诺固定于碳糊电极内构建电化学 发光传感器这一研究思想的可行性和分析应用。 第一部分为过氧化氢电化学发光传感器研究，我们的具体研究工作包括以下 两个方面： 1.提出了基于鲁米诺和醋酸纤维素修饰碳糊电极构建过氧化氢电化学发光传 感器的新方法。在最佳实验条件下，该传感器具有重现性好，抗干扰能力强和选 择性好等优点，过氧化氢浓度在4.0×10ˉ-6～4.O×10ˉ-5mol/L范围内与相对电化学发光 强度呈线性关系。该方法测定过氧化氢的检出限为1.6×10ˉ-6mol/L，相对标准偏差 为1.7%，相关系数为0.9978。 2.基于吸附作用将鲁米诺固定于硅胶上，结合醋酸纤维素修饰碳糊电极而构 建过氧化氢电化学发光传感器。在最佳实验条件下，过氧化氢浓度在 4.0×10ˉ-6～4.O×10ˉ-5mol/L范围内与相对电化学发光强度呈线性关系。该方法测定过氧 化氢的检出限为4.3×10ˉ-7mol/L，相对标准偏差为1.2%，相关系数为0.9901。 第二部分为联氨电化学发光传感器研究，基于鲁米诺通过电价键可以有效、 稳定的固定在阴离子交换树脂上这一现象，设计出一种简便、快速、高选择性的 联氨电化学发光传感器。在最佳实验条件下，该传感器具有重现性好、选择性高、 使用寿命长、成本低等特点，联氨浓度在4.0×10ˉ-7～4.O×10ˉ-6g/mL范围内与相对电化 学发光强度呈线性关系。该方法测定联氨的检出限为2.3×10ˉ-7g/mL，相对标准偏差 为1.4%，相关系数为0.9948。 第三部分为异烟腆电化学发光传感器研究，通过化学修饰的方法将直接参与 电化学发光反应的试剂鲁米诺固定于电极表面，结合醋酸纤维素修饰碳糊电极构 建异烟脐电化学发光传感器。在最佳实验条件下，该传感器具有重现性好、选择 性高等优点，异烟脐浓度在4.0×10ˉ-6～4.O×10ˉ-5g/mL范围内与相对电化学发光强度呈 线性关系。该方法测定异烟脐的检出限为4.6×10ˉ7g/mL，相对标准偏差为1.2%， 相关系数为0.9985。