● 摘要
石墨烯的出现在科学界激起了巨大的波澜，多领域的广泛应用前景给石墨烯带来巨大的市场开发价值和商业价值，应用潜力难以估量，被誉为“21世纪所发现的最神奇材料”。石墨烯具有独特的二维结构，巨大的比表面积，高的电荷迁移性，表面易官能团化和良好的耐酸碱和耐高温特性。被认为是一种优良的催化剂候选材料，近年来在催化领域受到人们的广泛关注。
基于上述背景，本论文从石墨基催化剂的合成和催化反应两方面入手。设计合成了单分散的石墨烯负载钯纳米粒子催化剂（SRGO-Pd），并成功地将其用于催化卤代芳烃的羰基氨基化反应中。同时，将石墨烯作为无金属的非均相催化剂应用于催化Mannich反应和Friedel-Crafts烷基化反应中，均表现出优异的催化活性。主要研究内容如下：
（1）通过DMF溶剂热法一步法合成了石墨烯负载纳米钯粒子复合物（SRGO-Pd），并成功将其用于催化无一氧化碳的卤代芳烃的羰基氨基化反应。研究表明，溶剂热法使得钯纳米粒子均匀的固定在石墨烯片层上，可有效的抑制石墨烯层和钯纳米粒子的团聚。溶剂热条件下，SRGO-Pd催化剂表现出优异的催化活性和良好的循环性能，卤代芳烃的羰基氨基化反应产率可高达98%。催化循环实验表明，该催化剂在循环催化8次后，仍保持稳定高效的催化活性。
（2）基于氧化石墨烯的非均质性和适当的酸性，发展了一种绿色的无金属催化体系并将其用于催化吲哚与芳香醛的Friedel-Crafts烷基化反应。实验结果表明，催化体系具有优异的的催化活性和反应选择性，产物为单一的双吲哚甲烷衍生物。催化剂易从反应体系中分离回收，重复使用5次后，仍保持较好的催化活性，双吲哚甲烷衍生物产率仍可达75%。
（3）将氧化石墨烯作为固体酸催化剂催化水相中芳香醛、芳香胺、脂肪酮的Mannich反应，产物β-氨基酮化合物产率达87%。实验结果表明，该催化体系具有操作简单、官能团兼容性好、催化活性优异。此外，催化剂通过简单分离可重复使用，循环使用5次后，催化活性没有明显的降低，产率仍可达80%。
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