题目：甲烷单加氧酶手性配合物的合成及表征

甲烷单加氧酶（MMO）在温和条件下，且具有高度的立体选择性和100%的转化率，能将甲烷及许多有机分子选择性地氧化为相应的含氧化合物，为研究和开发新型仿酶手性催化剂提供了一个很好的样板。同时，合成贴近MMO活性中心结构的小分子模型配合物，对认识天然MMO的复杂结构、功能、催化机制继而认识生命现象具有理论与实践意义。因此近十年来MMO及其化学模拟研究已成为一个涉及生命科学、配位化学、有机化学、催化科学、仿生化学等学科的十分活跃的研究领域。 本文第一部分是有关甲烷单加氧酶及其化学模拟的最新研究进展。首先介绍了天然甲烷单加氧酶的来源、存在形式、组成、结构及催化功能等五个方面的国内外研究近况。然后，综述了甲烷单加氧酶模型配合物的研究意义，历史与现状。 基于对MMO活性中心结构的认识和文献中有关研究现状，本文第二部分设计、合成了两种MMO模型配合物，其特点是：⑴配合物中双铁核中心的两个铁原子具有不同的配位环境。两个铁通过一个羟基桥和两个双齿的羧基桥相互联接，其中一个铁原子上配有一个N原子和两个单齿的羧基，为六配位结构；另一个铁原子上配有一个N原子和一个单齿的羧基，为五配位结构，剩余一个配位点被弱配体--水分子占据，氧分子容易取代该水分子而被活化。⑵ 配合物的配体分子中有一个由L-氨基酸引入的手性碳，使配合物分子兼具手性。这种兼有不同配位环境和手性的模型配合物目前尚未见文献报道，它与以往的模拟物相比更贴近MMO活性中心的结构，对理解MMO的不对称催化作用和二个不等性铁核在氧的活化与转移过程中的不同作用具有重要价值，。 本文配体是从具有苯环刚性骨架的原料出发，通过酚羟基烷基化反应、氯甲基化反应、亲核取代（胺化）反应、酯水解反应以及席夫碱的生成与还原等六步得到目标配体。然后在外源桥配体存在下，用该配体与硝酸铁反应生成双核配合物。运用元素分析、红外、核磁共振和紫外可见等现代光谱技术，对所得配合物及各种中间产物进行了表征，图谱分析表明所合成的化合物结构与预想一致。实验中对各步反应的实验条件进行了详细地、较系统地研究和优化（包括反应时间、反应温度、物料比、溶剂的选择、产品的纯化等），摸索、总结出目标配合物的最佳合成路线与各步产品的最佳纯化方法。