● 摘要
随着工业发展和人民生活水平的提高，表面活性剂制品已逐渐成为人类日常生活中不可缺少的部分。而含有表面活性剂的污水如果不经处理即排入水体，就会导致水体环境恶化，对水生生物造成严重影响。近年来，电催化氧化法由于高效、环保、经济、易于自动化等优点，被广泛应用于有机废水的降解。其中三维电极法是在二维电极的基础上发展起来的，具有电流效率高、传质效果好、时空产率高等优点，在污水处理领域有较好的应用前景。
本文以石墨板为阴阳两极，改性高岭土为粒子电极，采用自制电化学反应器对一种常见的阴离子表面活性剂——十二烷基苯磺酸钠 (sodium dodecyl benzene sulphonate，SDBS) 进行了电催化降解。论文研究的主要内容和结果如下：
(1) 以阳离子表面活性剂——十六烷基三甲基溴化铵 (cetyl trimethyl ammonium bromide，CTAB) 改性高岭土作为粒子电极，分别考察了体系中吸附与电解的作用，并分别采用单因素实验和正交试验研究了CTAB浓度、模拟污水初始浓度、初始pH、粒子电极投加量等影响因素。结果表明：CTAB浓度0.1 g/L，模拟污水浓度500 mg/L，pH为5，粒子电极投加量11 g时，SDBS去除率可达96.83%。
(2) 对比了三种表面活性剂改性高岭土对SDBS的吸附与电催化效果，发现聚乙烯醇(polyvinyl alcohol，PVA)作为改性剂时，体系能够在保证SDBS去除率较高的情况下达到较好的电催化效果，因此选用其作为改性剂对高岭土进行改性。考察了PVA浓度、粒子电极投加量、初始pH、模拟污水初始浓度以及支持电解质Na2SO4投加量对降解效果的影响，并对降解过程的动力学进行了分析。结果表明：在实验优化条件下 (0.1 g/L PVA，13 g PVA-kaolin，300 mg/L SDBS，电流密度100 mA/cm2，10 g/L Na2SO4，不调节pH)，电解20 min后SDBS去除率为80.85%；动力学分析表明，粒子电极投加量对电催化效果的影响较大。
(3) 以不同金属改性高岭土 (M-kaolin) 为粒子电极，对SDBS模拟污水进行了电催化降解。结果表明：p区金属的改性效果最好，d区金属次之，s区金属改性效果最差。
(4) 实验发现向SDBS模拟污水中加入不同的M-kaolin会使溶液pH发生不同程度的改变，且改变后的pH (记为pHM-kaolin) 与SDBS去除率的大小有一定关系。因此采用回归分析方法，以pHM-kaolin为自变量，SDBS去除率为因变量，对二者关系进行了分析。结果发现pHM-kaolin对SDBS去除率有较大影响，并有一定的预测作用。
(5) 在M-kaolin中选择铝改性高岭土 (Al-kaolin) 为代表，对实验条件进行了优化并对动力学进行了探究。结果表明：SDBS浓度500 mg/L，粒子电极投加量13 g，Na2SO4 10 g/L，电流密度126.98 mA/cm2，不调节pH时电解10 min，SDBS去除率和COD去除率分别可达87.78%和88.49%；动力学分析表明，Al-kaolin对SDBS的降解符合准二级动力学方程，速率系数k为0.60000/(min·%)。
(6) 对实验所制备的粒子电极进行了SEM、XRD、BET、FT-IR和XRF等常规结构表征。