题目：低温等离子体降解非常规有机废气的研究

随着我国工业化进程的推进，空气污染问题变得日益严峻。挥发性有机物 (VOCs)作为造成大气污染的一类主要污染物质，已受到越来越多的关注。传统的VOCs处理方法包括热氧化、催化氧化、生物降解、冷凝、吸收、吸附及膜分离等。然而，这些技术并不适用于某些气氛复杂的工业废气，如包含挥发酚在内的气雾污染物、高浓度含硫、氯VOCs气态污染物等，因此探索新的处理技术来处理工业废气VOCs是非常必要的。

作为一种新兴的技术，低温等离子体由于具有广谱氧化多种VOCs及除雾除尘的功能，因此在污染物控制领域受到广泛的关注。本文基于自行设计的低温等离子体反应器，开展了低温等离子体净化气雾苯酚和4-氯苯酚、气态CS2和CHCl3的研究。考察了低温等离子体对于这些污染物的作用效应，并通过活性物种和反应产物的分析，探究了低温等离子体的作用机理。研究获得的主要结论如下：

(1)   苯酚的去除率与注入功率呈正相关关系。等离子体降解苯酚的过程中，有机产物主要集中于冷凝液中，且冷凝液的颜色随注入功率的增加先变深，之后略微变浅，其原因是苯酚降解过程中，有色产物会进一步降解为有机酸，主要包含甲酸、乙酸及草酸，这些酸类中间产物浓度随注入功率增加呈现出先增加后略微降低的规律。

(2)   4-氯苯酚的去除率随注入功率的增加而提高。理论分析表明，4-氯邻苯二酚是等离子体降解4-氯苯酚的主要羟基化产物；C-Cl键最长，最易受到攻击而断键形成Cl-。实验验证了4-氯邻苯二酚、Cl-的存在。此外，也会形成包括草酸与顺丁烯二酸开环产物。随注入功率的增加，草酸的产率基本维持不变，顺丁烯二酸的产率则略微升高。

(3)   CS2转化率随着能量密度增加而增大。等离子体降解CS2的主要气相产物包括CO、CO2、OCS、SO2、SO3与H2SO4，也会形成包括碳酸盐与硫酸盐固体产物，沉积在反应器内壁上。与二硫化碳相比，这些产物对环境的危害更小或更易降解。CO与CO2的产率均随着能量密度的增加单调增加；OCS与SO2 的产率则先上升后下降；而SO3和H2SO4总产率基本保持不变。

(4)   与负极性电晕放电相比，相同放电能量密度下，正极性电晕放电净化CHCl3的效率更高。CHCl3转化率随有效放电长度增大而增加，而反应器放电齿间距对于CHCl3转化率影响不大。等离子体降解CHCl3的主要产物是CO、CO2、Cl2、COCl2、HCl。随注入功率的增加，COCl2与HCl的总产率、CO产率升高，CO2产率基本维持不变，而Cl2产率则呈现出下降的趋势。

(5)   在等离子体中，气雾苯酚、4-氯苯酚的降解不仅是短寿命自由基的作用，也有长寿命活性物种的作用；短寿命自由基在等离子体降解CS2、CHCl3的过程中起决定性的作用，但是亚稳态物种的作用也不可忽视；O3可氧化CS2，却不与CHCl3发生反应。最后，基于活性物种的分析提出了等离子体降解气雾苯酚和4-氯酚、气体中CS2和CHCl3的机理。