● 摘要
摘 要
二氢查尔酮类化合物是黄酮类化合物中的一大类，具有许多生理和药理活性。其分子中含有3-苯基苯丙酮（1,3-二苯基丙酮）结构骨架。通过芳香伯醇与芳香仲醇脱氢交叉偶联反应来制备二氢查尔酮类化合物是一种原子经济型和环境友好型的制备方法。
本文通过过量浸渍法将Cu、Ag分别负载于γ-Al2O3（Mg : Al = 0 : 1）、MgO（Mg : Al = 1 : 0）和镁铝水滑石（HT）（Mg : Al = 1 : 1 ~ 5 : 1）表面，在一定温度下煅烧还原制备出了一种负载型催化剂。利用BET、SEM（EDS）、XRD、XPS、TPR和STEM等表征手段，对其组成、形貌及结构进行了表征。研究了该催化剂在苯甲醇与1-苯乙醇脱氢交叉偶联反应中的催化性能。
研究了载体对催化剂性能的影响，发现载体的酸碱性影响产物的选择性，当载体为酸性γ-Al2O3时，生成的产物是醚类，当载体为碱性MgO和HT时，生成的产物为3-苯基苯丙酮。另外也发现HT中镁铝比对产率有直接影响，当Mg : Al = 2 : 1时，Cu-Ag/HT催化剂的催化活性最高。研究了负载量对催化活性的影响，发现催化活性受负载量影响很大，1 wt%时达到最佳状态。研究了催化剂的活性位，发现Cu是主催化剂，Ag起到了助催化剂的作用，且当两者质量比为0.95 : 0.05时催化活性最高。对比了300 ℃和600 ℃煅烧还原温度对催化剂结构和活性的影响，发现300 ℃制备的催化剂中Cu、Ag纳米颗粒均匀分布于载体表面，催化活性较高。
研究了反应温度、反应时间、反应溶剂和催化剂用量等反应条件对反应活性的影响，发现这些因素均对反应活性有影响，以邻二甲苯为溶剂，催化剂用量为0.1 g, 在150 ℃时反应1 h，苯甲醇的转化率和3-苯基苯丙酮产率均接近100%。
研究了催化剂的稳定性，发现Cu-Ag/HT催化剂放置三个月后Cu的价态未发生变化，其催化活性基本保持不变。也研究了催化剂的重复使用性，发现重复使用五次后，其催化活性仍然很高，没有明显降低。
此外，催化剂Cu-Ag/HT在催化同系列芳香伯醇与芳香仲醇的反应中，也表现出了较高的催化活性。
关键词：二氢查尔酮，苯甲醇，1-苯乙醇，脱氢交叉偶联，Cu-Ag/HT，催化