题目：氦在铁晶界中的行为及对力学性能影响的模拟研究

低活化铁素体/马氏体钢被认为是应用于未来聚变堆最有前途的结构材料之一。氦（He）是聚变反应的产物，也可通过高能中子辐射（n，α）嬗变反应产生。He在金属中具有很强的自捕获能力，而空位和晶界等结构缺陷可进一步促使He的聚集形成氦泡，引起金属材料肿胀和脆化，严重影响材料的力学性能和使用寿命。虽然实验上关于低活化铁素体/马氏体钢中He行为及对力学性能影响方面已经开展了大量的工作，但是其微观机制尚不完全清晰，很大程度上影响了我们对于金属中He行为的深入理解。本论文应用原子尺度的模拟方法，系统研究了Fe晶界中He的溶解、扩散和聚集行为，并给出了不同温度下Fe晶界拉伸强度与He浓度之间的关系，为未来聚变堆应用的低活化铁素体/马氏体钢性能设计提供重要参考。铁是典型的磁性材料，其磁性对体系的结构及杂质的偏析都有很大影响。本论文的所有相关计算都是在考虑磁性的基础上进行的。我们首先系统研究了铁材料的铁磁性与其几何结构的关系，发现原子磁矩仅依赖Voronoi体积而与具体的晶格类型无关，并提出了低维体系Voronoi多面体的创建方法；在此基础上我们进一步发现与Stoner 模型不同，当高磁矩（低维）体系的总磁矩增长时，3d-交换劈裂能几乎保持为常数，而4s-交换劈裂随总磁矩以斜率为~1 eV/B线性增加。基于重位点阵理论，我们首先构建了三种具有不同几何特性的晶界：Ʃ5（310）/[001] Θ=36.87º、Ʃ9（114）/[110] Θ=38.94º与Ʃ3（111）/[110] Θ=70.53º，并对这些晶界进行结构优化。以往的第一原理工作仅对体系进行静态弛豫，往往无法得到真正优化的晶界结构。我们采用高温下的模拟退火及晶界面附近原子移除的方法进行晶界结构优化，得到了比仅使用静态弛豫能量更低的晶界结构。使用优化后的晶界结构，通过第一原理并结合分子动力学方法，我们研究了He原子在不同铁晶界中的偏析和扩散行为，发现He原子沿晶界的扩散势垒均远小于He-晶界离解能，且在高温下He原子仍被限制在晶界附近。在不同Fe晶界中均存在He易于扩散的一维路径，表明晶界中的He原子扩散具有很强的各向异性；由于He在晶界中的扩散势垒小于晶体中的替位He的扩散势垒，因此晶界可以为He原子提供更快捷的扩散通道。He在金属中易于为晶界和空位所捕获并聚集成泡，我们进而研究了He原子在晶界中的聚集行为，发现He-空位团在晶界中呈现高对称性结构。由于He与Fe原子的相互排斥作用，Fe-Fe界面键的键长随着He-空位团中He原子数目的增加而线性增加。He原子与He及He-空位团的结合能为正值，表明He及He-空位团可自发捕获更多的He促使He-空位团长大。这实际上给出了晶界中氦泡形成和长大的微观机制。为了进一步研究He的晶界偏析对于材料力学性能的影响，我们发展了一种建立Fe-He系统材料强度和杂质浓度关系的方法。He浓度可以根据He在Fe晶界的溶解能并结合热力学模型得到；利用第一原理拉伸试验可以得到Fe晶界理论拉伸强度，进而预测不同温度下Fe晶界拉伸强度与He浓度的关系。参照P在2.25Cr1Mo钢中脆化实验研究结果，以强度降低10%作为Fe-He系统的失效条件，可预测1000 K时He的临界浓度为0.54 ppm。这样根据具体失效条件给出材料失效的杂质临界浓度，可望为聚变服役条件下材料寿命预测提供有价值的参考。