题目：催化氧化法处理密闭舱室微量气体污染物的研究

        人体代谢、非金属材料脱气和热分解等过程会导致空气污染物释放于载人航天器和潜艇等密闭舱室环境，对舱员人体身体健康、工作和生活质量产生不利影响，甚至危及安全。因此，研究高效、稳定且不产生二次污染的密闭舱室内空气净化技术，对于改善密闭舱室内的空气质量，从而保障舱员身心健康和工作效率，以及设备的安全都具有重要的理论和现实意义。

        催化氧化技术具有化学活性优异、反应速度高、能同时处理多种气体污染物等优点，是密闭舱室内微量气体污染物的主要净化技术之一。本文以密闭舱室中典型微量气体污染物，即CH4、HCHO和CO为研究对象，以降低CH4催化氧化的活性温度、室温下同步催化氧化HCHO和CO为目标，进行了负载型贵金属Pd基催化剂催化氧化CH4，负载型贵金属Pt-Au基催化剂同步催化氧化HCHO和CO的研究，探索了CH4、HCHO和CO在贵金属催化剂上的催化氧化机制。主要研究内容和结果如下：

1. 考察了制备方法对TiO2负载Pt、Au单贵金属催化剂以及Pt-Au双贵金属催化剂同步催化氧化HCHO和CO 性能的影响。结果表明，在室温条件下，Pt/TiO2具有优异的催化氧化HCHO性能，但氧化CO的活性较差；Au/TiO2催化剂具有优异的催化氧化CO性能，但氧化HCHO的活性较差。分步法制备Au-Pt/TiO2催化剂，即先浸渍负载Pt，再沉积沉淀负载Au，可在室温条件下实现HCHO和CO的同时高效催化氧化。但是，采用其它方法制备的双贵金属Au-Pt/TiO2催化剂同步氧化HCHO和CO性能并无优势。

2. 借助XRD、CO-Chemisorption、XPS、TEM和TPR等技术表征不同方法制备双贵金属Pt-Au/TiO2催化剂，结果表明，采取浸渍法和共沉淀法制备的Pt-Au/TiO2催化剂，其Pt-Au混合结构导致两种活性物种之间具有强的相互作用，而分步法制备的Au-Pt/TiO2双贵金属催化剂表面存在相互独立的Pt和Au活性物种，两种贵金属之间不存在相互作用，这是其具有优异HCHO和CO同时催化氧化性能的主要原因。

3. 借助原位DRIFTS表征技术，研究了Au-Pt/TiO2双金属催化剂上HCHO和CO同时催化氧化的反应途径，证实了Au-Pt/TiO2双金属催化剂上独立存在的Pt和Au活性物种保证了CO在Au活性位上被氧化为CO2，避免了CO在Pt活性位上的积累，毒化催化剂。与此同时，也促进了HCHO在Pt活性位上顺利氧化为甲酸盐，并进一步氧化为CO2和H2O，因此，可以实现同一催化剂上HCHO和CO的高效氧化。

4. 考察了制备条件和助催化助组分对浸渍法制备的Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化CH4性能的影响，结果表明，醋酸钯为前躯体盐且经氢气还原预处理的Pd/γ-Al2O3催化剂具有较优的催化活性，添加Zr能够进一步提高Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化CH4的活性和稳定性，而且失活的催化剂能够通过氢气还原方法得到有效再生。

5. 借助XRD、CO-Chemisorption、XPS、TEM和TPR/O等技术对催化剂进行了表征。结果表明，添加Zr改性不仅促进Pd活性物种的分散，减小Pd颗粒的粒径，更为重要的是，Zr的存在能够促进Pd物种在金属Pd与PdO之间的转化，抑制PdO2的形成，优化Pd物种的氧化还原特性，最终提高了Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化CH4活性和稳定性。

6. 借助原位DRIFTS技术，研究了Pd基催化剂上CH4催化氧化的反应途径：CH4在Pd催化剂表面首先被氧化成HCOO-和CO32-；HCOO-进一步被活性氧物种氧化为CO32-和H2O；CO32-最终分解为CO2。而Zr的引入增加了催化剂表面氧空位数量，促进了表面活性氧物种的形成，加速了不完全氧化中间体HCOO-的氧化，提高了Pd基催化剂催化氧化CH4的性能。