● 摘要
负载型金纳米粒子对CO的氧化有明显的催化活性，大量的研究投入到这一领域。气-固异相催化体系中，关于氧的吸附和活化机制有很大分歧。液-固异相催化体系中情况更复杂一些,至今仍没有一个统一的理论来解释催化活性的来源。一些文献中提到催化剂失活的可能原因，另一些则在体系中引入毒性物质来研究催化剂的失活。阴离子在催化剂表面的吸附对催化剂表面结构和状态影响很大，因此能与金产生强吸附作用的物质的研究对于CO催化氧化机理的深入探讨有重大意义。本文系统地论述了Au/ITO催化氧化CO体系中，能在金表面强吸附的阴离子对催化活性的影响。主要内容包括：1. 采用循环伏安技术，研究了不同阴离子（碘离子，硫离子和溴离子）对Au/ITO催化剂的影响，并得出这三种阴离子的加入会在不同程度上使催化剂失活。2. 分析了碘离子，硫离子和溴离子使催化剂失活的过程和原因。结果表明，不同的阴离子对使催化剂失活的原因不同：碘离子和硫离子会在Au/ITO表面电活性位点形成电惰性吸附质，而溴离子只是部分阻碍了CO在Au/ITO表面的吸附。3. 阴离子的加入可以帮助了解CO在Au/ITO表面氧化机理，如氧和一氧化碳的吸附位点。另外，硫在Au/ITO表面也可以被催化氧化生成硫的氧化物。