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题目:高密度燃料和MeAPO-11分子筛的制备、表征及性能研究

关键词:高密度燃料,杂原子铝磷酸盐分子筛,合成,表征,催化裂解

  摘要

高密度燃料是一种新型的高效航天燃料,其催化裂解催化剂的设计一直是该燃料研究领域中的一项引人关注的研究难点。本论文根据D-A反应原理自行设计实验装置,合成了燃料组分,对产物的基本理化性能进行了表征和分析; 合成燃料的密度高于0.96 g/ml,其组份组成、闪点、冰点和低温下的流动性均满足俄军用标准的技术指标,可望用于高超音速飞行器。另外,采用静态水热合成法合成了具有不同杂原子含量的硼、镁铝磷酸盐分子筛催化剂,通过X射线衍射,扫描电镜,红外光谱法及元素分析等方法对制成的分子筛样品进行了综合表征,并用于模型底物正己烷的催化裂解反应。XRD分析结果表明合成的B/MgAPO-11分子筛具有与AlPO4-11同样的结构;在选定的合成条件下,当0<MgO/Al2O3(摩尔比)≤0.3,0<B2O3/Al2O3(摩尔比)≤0.45时,可合成出具有AEL结构类型的B/MgAPO-11分子筛,且样品具有较高的结晶度和纯度;SEM照片显示B/MgAPO-11与AlPO4-11的晶体形貌相似,为由长方体片状微晶构成的晶体团簇,且随杂原子含量的增加,微晶长度有所增长;红外光谱分析结果进一步表明B/MgAPO-11分子筛具有AEL结构类型,如1000~1100 cm-1处出现的肩峰可归属为与骨架杂原子有关的振动吸收峰;元素分析数据表明对于B/MgAPO-11分子筛,杂原子同晶取代为镁/硼取代骨架铝。MgAPO-11分子筛上的正己烷催化裂解活性评价结果实验表明,对于固定的反应温度,底物正己烷的转化率随接触时间的增长而增大,反应速率随反应温度的升高而增大,表观活化能E为128.9 kJ/mol;在裂解产物中,反应温度愈高, 产物组分种类愈多。总之,本论文对高密度燃料的合成做初步尝试,并采用红外光谱法、色质联用及溴价法对产物进行分析,其密度、闪点、冰点均达到军用标准;又对B/MgAPO-11分子筛的合成条件进行了考察,并采用XRD、SEM、FTIR和ICP-AES等方法对合成的B/MgAPO-11做了多角度表征,并对其上的正己烷催化裂解反应机理进行了初步的研究。旨在为我国国防领域提供一种新型的高密度燃料组分和燃料催化裂解催化剂。