题目：室温条件下臭氧催化氧化甲苯的研究

 

       甲苯作为室内可挥发性有机物VOCs的典型代表，对人体健康的影响不容忽视，关于室内低浓度甲苯的去除受到各国研究者的高度重视，臭氧催化氧化技术有效地实现气体污染物的低温催化氧化，能耗低、处理效率高、是一种有应用前景的有机污染气体处理技术。

       本研究以HZSM-5分子筛负载不同活性组分Mn，Ag，Ce，以及Mn-Ag双活性组分催化剂为研究对象，考察了其臭氧催化氧化甲苯的性能。并且结合程序升温还原技术（TPR），X射线光电子能谱技术（XPS）等表征手段对催化剂利用臭氧氧化甲苯的性能差异进行了阐释。在此基础上，利用原位红外光谱技术，对催化臭氧氧化甲苯的反应机理进行了探究。

        研究结果表明：Ag的加入可以提高Mn/HZSM-5催化剂臭氧氧化甲苯的能力，双金属负载的Mn-Ag/HZSM-5催化剂表现出了最高的甲苯臭氧氧化活性。由XPS，TPR表征结果可知，Mn-Ag/HZSM-5催化剂上Osurf /Olatt，Mn3+/Mn4+最高，高的氧空位比例和Mn3+比例提高了晶格氧的流动性，促进了金属氧化物的氧化还原循环，提高了催化剂的氧化还原性能。并且氧空位为臭氧的分解提供活性位点，氧空位的增加可以提高臭氧的分解能力，生成更多的活性氧物种，促进甲苯的深度氧化。不过随着银负载量增加催化反应活性表现出下降的趋势，其原因是金属负载量增加，金属氧化物在催化剂表面容易团聚，Ag不能很好地进入锰晶相，造成催化剂表面金属分散度降低，催化反应活性位点减少，所以不利于催化反应活性的提高。由原位红外分析结果知，在室温条件下，催化剂表面的晶格氧只能部分氧化甲苯为苯甲醇；而臭氧在催化剂氧空位上分解生成活性氧O2-, O22-, O-才是甲苯深度氧化的关键物种。臭氧气氛下，甲苯完全矿化为二氧化碳的路径为，活性氧物种和晶格氧氧化甲苯为苯甲醇，然后活性氧物种O2-,O22-,O-将苯甲醇依次氧化为苯甲醛、苯甲酸，马来酸酐，最终矿化为二氧化碳。