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题目:多相芬顿催化体系的构建及其在染料废水中的应用

关键词:多相Fenton 催化剂;磁性膨润土;壳聚糖-Fe2+;甲基橙;亚甲基蓝

  摘要


目前,全球水资源严重缺乏,急需将水体可持续利用,而实现水体可持续发展目标的最大障碍就是工业废水的治理。工业废水中染料废水的排放量逐年增长,且染料废水具有色度高、高COD、毒性大、难降解等特点,采用传统的物理化学方法很难达到有效的处理效果。因此,高级氧化技术在染料废水中的应用已成为研究热点,其中非均相Fenton 催化剂的开发和性能研究更是重点。
本文以甲基橙和亚甲基蓝为模拟废水,分别用磁性膨润土(Fe3O4-膨润土)/H2O2 和壳聚糖(Ch) -Fe2+/H2O2 体系对其进行催化降解。采用单因素实验,对底物降解的主要影响因素进行研究,以确定最佳反应条件。另外通过重复使用次数和铁离子溶出量来考察催化剂的稳定性、催化活性和使用寿命。
第一部分实验结果:建立Fe3O4-膨润土/H2O2多相Fenton 体系降解甲基橙废水,反应20min 后就可达到反应平衡,且脱色率96.72% 。从达到平衡时间和脱色率综合考虑,都优于Fe3O4、H2O2、Fe3O4/H2O2、Fe3O4-膨润土体系。单因素实验确定最佳工艺条件为:初始pH=3,Fe3O4-膨润土投加量为0.5 g·L-1,H2O2 加入量为0.05 mol·L-1,初始浓度为100 mg·L-1,反应温度为40℃时,甲基橙的脱色率最高。由于甲基橙的特殊结构,pH 使用范围并没有明显的拓宽。Fe3O4-膨润土重复使用5次之后,其脱色率仍高达89.94%,反应60 min 后铁离子溶出量只有3.23×10−3mg·L-1,与Fe3O4-膨润土加入量相比,可以忽略不计,说明Fe3O4-膨润土有较好的催化活性和较高的使用寿命。
第二部分实验结果:通过单因素实验确定Ch-Fe2+/H2O2 体系对亚甲基蓝催化降解的最佳条件为:Ch-Fe2+加入量为10000 mg·L-1,H2O2 加入量为1200 mg·L-1,初始浓度为120 mg·L-1,初始pH=7,反应温度为30℃时,亚甲基蓝的脱色率达到99.96%。pH 考查结果发现,pH 适用范围是3-7 之间,与均相Fenton 相比明显拓
宽。通过动力学研究发现,此多相Fenton 体系遵循拟一级动力学模型。UV-vis 光谱图和COD 图显示,亚甲基蓝在降解过程中并没有完全氧化为CO2 和水,而是产生中间产物。Ch-Fe2+重复使用5 次后,亚甲基蓝的脱色率高达90%,反应120 min后铁离子溶出量为6.16×10−3 mg·L-1,说明Ch-Fe2+有较高的稳定性和较好的催化活
性。