● 摘要
摘 要多孔氮化硅可看作氮化硅与气孔的复合体，兼备了氮化硅与多孔陶瓷的优点，一直深受国内外学者的关注。作为高温透波材料，多孔氮化硅满足轻质、耐热和宽频透波的要求，在导弹天线罩和航天器通信窗口方面有着广泛的应用前景。由于氮化硅由共价键构成，很难烧结，目前国内外均采用添加助剂活化烧结工艺，或在较高的温度下进行热等静压烧结、真空热压烧结和气氛烧结。这些烧结工艺比较复杂，并且大多数助烧结剂都对多孔氮化硅的介电性能和高温力学性能产生不利影响。对于多孔体气孔率的控制，多采用添加纳米碳粉、酚醛树脂和淀粉等作为造孔剂的方法。为了在烧结过程中脱除造孔剂，需要比较复杂的烧结工艺，并容易造成残留造孔剂引起的反应，恶化材料的性能。以上两个方面对多孔氮化硅陶瓷在透波材料上的应用都存在不利影响。本研究利用正硅酸乙酯的水解制备SiO2前驱体溶胶，选用柱状β-Si3N4和SiO2前驱体溶胶为原料，采用真空抽滤工艺，使柱状β-Si3N4相互搭接构架多孔结构，并在Si3N4颗粒表面包覆一层SiO2前驱体溶胶，大气气氛较低温度下烧结制得β-Si3N4表面包覆一层SiO2的网状多孔透波材料。通过分析不同烧结制度下氮化硅多孔透波陶瓷的氧化增重、气孔率、抗弯强度、介电常数和介电损耗等性能参数，确定了1350℃下保温2h为最优烧结工艺。考察了溶胶粘度、溶胶浓度、浆料固含量和粒径分布等因素对氮化硅多孔透波陶瓷气孔率的影响。通过对颗粒配比的控制，实现了气孔率可控，得到气孔率介于35.0%-42.0%、抗弯强度介于35.5MPa-72.5MPa、介电常数介于3.5-4.0、介电损耗处于10-3数量级的一系列氮化硅多孔透波陶瓷。对所制备的氮化硅多孔陶瓷的抗弯强度、介电常数进行理论分析，实际测量值与理论计算值基本吻合。