● 摘要
甘油是生物柴油生产的主要副产物之一，随着生物柴油产量的增加，甘油的生产也相对过剩，这引起了众多科研工作者对粗甘油加工开发的兴趣。由于甘油具有多羟基官能团，这使之通过催化氧化转变为更高附加值的产品，如甘油酸、二羟基丙酮、甘油醛等精细化学品，提供了可能。因此，设计高效的多相催化剂以实现甘油的有效利用，具有重要的现实意义。
目前，该催化体系主要是以Au、Pt、Pd等单金属，或者Pt-Bi、Au-Pt、Pt-Pd为主要代表的双金属负载型催化剂，载体主要为活性炭、石墨、炭纳米管等炭材料。本文以功能化的两种炭材料，氧化石墨烯和氮修饰炭材料为载体，分别采用Au-Pt双金属和Pt单金属为活性组分，制备负载型多相催化剂，用于甘油催化氧化反应。
本文以氧化石墨烯炭材料为载体，采用溶胶凝胶法制备了负载型的Au-Pt双金属催化剂，将其应用到甘油氧化体系，并通过XRD、TEM、XPS、原子吸收等表征手段对催化剂结构性质进行了分析。研究表明，不同金属比的催化剂对活性有重要影响，当金铂比例为1/7时，甘油酸的收率最高。
本文还通过原位掺杂法制备了不同碱含量的氮掺杂炭材料，并以炭氮材料为载体制备了负载型的铂催化剂，将其用于甘油氧化反应中。通过物理吸附、XRD、TEM、XPS、原子吸收和CO2化学吸附等表征方法对催化剂的结构进行了分析。氮修饰后的有序介孔炭材料平均孔径在4-6 nm左右，具有高的BET面积以及较多的碱性位，这些特性都有助于催化剂性能的发挥。反应条件：甘油反应液0.3 M，反应温度60 oC，反应时间4 h，无均相碱条件下反应时，催化剂表现出很好的选择性，甘油酸选择性可以达到58.5%，其中甘油转化率为63.1%。