● 摘要
相干瞬间四波混频是研究物质动态过程的重要手段。由于当前超短脉冲的获得受较多条件限制,使许多超快过程的研究和应用受到阻碍。用非相干光时间延迟方法研究物质的超快过程和能级结构是近年来国际上的热门课题。我们采用的是位相共轭四波混频超快调制光谱学(PCUMS)技术,它是一种同时具有时间领域和频率领域的新的高分辨率光谱,它最显著的特点是,其时间分辨率有激光的相干时间决定,而不是激光的脉冲宽度决定,这种方法提供了一种研究超快过程的新思路,既有重要的实际意义。而且这种方法来测量原子系统的能级结构,可以得到消除多谱了增宽效应的影响。 我们的工作是研究了为相共轭超快调制光谱在多谱勒赠款系统中的应用。在前人工作的基础上,我们首次研究四能级系统结构的理论模型。基态│0〉到中间态│1〉的跃迁频率是Ω1 ,由中间态│1〉到激发态│2〉和│3〉的跃迁频率分别为Ω2 、Ω3 。在共振四波混频的配置下,原子发生由│0〉→│1〉→│2〉和由│0〉→│1〉→│3〉的两个双光子跃迁过程。产生的四波混频信号间干涉形成拍频。先从理论上计算,应用四阶相干函数理论,将广场看作对系统地微扰作用。通过对密度居真的运动方程的含时解的公式推导,得到对四波混频信号有贡献的三阶非线性极化率的表达式,在热平衡的多普勒增宽系统中,原子的速率分布函数是麦克斯韦分布。若认为泵浦激光场是洛仑兹线性的多模热源,积分后,得到三阶线性极化率与两泵浦光相对时间延迟的关系。然后就激光的线宽分别讨论,在窄带光ω2、ω3泵浦的情况下,四波混频信号随泵浦光相对时间延迟以频率ω3--ω2作阻尼振荡,衰变率为α2+α3,(α2,α3分别为两泵浦光的线宽);而泵浦光为宽带非相干光时,振荡频率为Ω1─Ω2 ,直接与原子系统地能积分裂有关,如果调谐ω2到Ω2 ,ω3到Ω3 ,那么,无论用窄带光,还是宽带非相干光泵浦,都得到与能积分裂有关的拍频信号,我们讨论了用这种方法测量能级结构的可行性,指出其测量精度只与原子的均匀增宽有关,是消除多普勒费均匀增宽效应的,且能级分裂可以大大超过入射光的线宽。 我们在Na蒸汽中,首次得到了四能级系统中的拍频信号,用YAG激光器的二次谐波分别泵浦三台染料激光器,输出波长分别为589.0nm , 568.8nm , 616.0nm ,对应于ω1 ,ω2 ,ω3 , Na 原子同时吸收589.0nm和568.8nm的光发生从3S─3P─4D的双光子跃迁,吸收589.0nm和616.0nm的光发生3S─3P─5S的跃迁,两个光子过程产生的四波混频信号之间的干涉,形成拍频,实验内容主要包括三个方面:第一,作589.0nm的单光子简并四波混频,从光谱中可知其共振峰,调谐ω1与共振频率Ω1相对应;第二,分别作568.8nm和616.0nm的双光子非简并四波混频,调谐ω2,ω3分别于共振频率Ω2,Ω3相对应;第三,做两个双光子跃迁间的拍频实验,延时范围分别为0~0.25PS , 0~1.0PS , 0~7.5PS ,得到拍频信号的调制周期为24.7fs ,对应于Na原子4D和5S间能级差,从长拍频的傅氏变换图中,可知能级间隔为254.3PS-1。 最后我们讨论分析用这种方法测量能级分裂的精确度,得到的光谱是消除多普勒效应的,其分辨率有光学跃迁的均匀增宽决定。 本文从理论和实验上研究了多普勒增宽系统中的魏相共轭调制光谱,表明四波混频信号随泵浦光相对时间延迟的变化成阻尼振荡,用于测量两个双光子过程间的干涉效应得到Na原子3P─4D跃迁间24.7fs的拍频信号,理论和实验符合得很好。
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