题目：具有指纹图谱识别能力的两亲分子聚集体荧光传感器的研究

随着经济的快速发展，食品安全、环境污染、疾病诊断等问题越来越受到人们的广泛关注。食品添加剂滥用、农药残留量超标、环境污染严重等问题具有样品复杂、种类多样、复合存在等特点。传统的锁-匙型高选择性传感器的使用无法满足对复杂样品的检测需求，因此急需发展能够对复杂样品进行有效分析的高通量检测手段。

基于对动物嗅觉系统工作原理认识而发展起来的传感器阵列，由多个具有交互响应性的传感单元组成，阵列中的每一个传感单元对不同分析物会有不同程度的响应，而各个传感单元对同一分析物也会有不同程度的响应，因此可形成针对特定分析物的特征指纹图谱，实现对多分析物的区分识别。传感器阵列不仅能够区分结构相似的分析检测物，还能够对混合样品、复杂样品进行深度剖析，从而获取有效的识别信息。然而，传感器阵列存在着对单元数目依赖性大、数据采集处理过程繁琐等问题，限制了其实际应用。

近年来，人们借助各种方法，发展了基于多波长交互响应的具有指纹图谱识别能力的单一荧光传感器。这种传感器既克服了选择性传感器区分识别能力差的缺点，又克服了阵列型传感器数据采集复杂的问题，成为新的研究热点。相比于其他小组所发展的方法，我们小组基于两亲分子聚集体的调控作用实现的单一荧光传感器的交互响应和指纹图谱识别，更具有优势，例如其构成简单、制备容易、灵敏度高、可水相检测。

本论文在重点介绍指纹图谱识别的意义以及具有指纹图谱识别能力的单一荧光传感器研究现状的基础上，立足本实验室已有的对分析物指纹图谱区分识别的荧光传感器阵列和单一荧光传感器的研究基础，利用表面活性剂调控荧光探针分子的光物理行为的优势，发展了对多种金属离子具有指纹图谱识别能力的单一荧光传感器和对金属蛋白和非金属蛋白具有良好区分能力的单一荧光传感器。具体来讲，主要完成以下工作：

特别设计、合成了三种结构简单的两亲性阳离子型单芘荧光小分子（Py-C1、Py-C2、Py-C3）。光物理性质测定表明三个探针分子均能很好的以单体形式溶于水溶液，荧光发射均以单体发射为主，但阴离子型表面活性剂十二烷基硫酸钠（SDS）可对三个探针分子的光物理行为和传感性能进行调控。SDS的引入丰富了荧光小分子的发射信号，实现了单体峰和激基缔合物峰的共同发射，为其传感性能奠定了夯实的基础。以Py-C1/SDS传感体系为例，考察了其对不同金属离子的传感行为。研究发现，该体系针对不同的金属离子表现出不同的响应模式，既有turn-off型响应，又有单体上升excimer降低的ratiometric响应，通过采集四个特定波长下的荧光响应信号，可实现对6种猝灭型金属离子的区分识别。研究还发现，SDS聚集体的使用是实现探针对金属离子多波长交互响应的主要因素。以Py-C2/SDS和Py-C3/SDS传感体系为例，考察了二者对蛋白的响应情况。研究发现二者均对金属蛋白和非金属蛋白表现出两种不同的响应模式：Py-C2/SDS体系对金属蛋白表现为turn-off型响应，而对非金属蛋白表现为ratiometric响应；而Py-C3/SDS体系对金属蛋白同样表现为turn-off型响应，但对非金属蛋白表现为turn-on型响应。两个聚集体传感体系均能很好的用来区分金属蛋白和非金属蛋白。