● 摘要
由于全球能源需求的急剧增加和气候变化的严重影响，利用高效环保的能源资源已经成为研究和开发的首要任务。太阳能因为具有长久性、再生性、无污染等优点而备受人们的青睐；氢气的燃烧值高、燃烧产物为水清洁无污染，可以重复使用，成为人们心目中理想的能量载体，因此人们寄希望于将取之不尽，用之不竭的太阳能转化为氢能的方法能够在未来从根本上解决当今世界的能源危机问题。构建光电转化分解水制氢系统(photoelectrochemical cell，PEC)无疑是一种潜在的途径，其工作原理是将基于半导体材料和担载释氢释氧催化剂集装的可见光驱动水氧化还原系统。然而，光电化学分解水的发展过程中一直存在两大问题，效率低和外加偏压高。本篇论文中，我们通过选择开压高的非晶硅叠层电池，和在表面积比较大的泡沫镍电极材料上担载Co-OEC和Pt单原子层催化剂的方式，降低偏压的同时提高分解水的效率。
首先，我们采用了在三维泡沫镍衬底和单原子层Pt之间增加缓冲层Ag (Au)的技术，成功使用电势阶跃法沉积出覆盖完整的单原子层Pt。我们通过（1）使用石英晶体微天平（QCM）检测到Pt单原子层的质量密度为550 ng cm-2，相当于Pt原子完整的覆盖了衬底表面。（2）并且我们通过时间-电流曲线得到电子转移的库伦量更加详细分析了沉积质量的变化，计算出Pt单层的质量与文献相符。（3）XPS的定性和半定量分析也进一步证明了此结果。
根据J-V曲线、塔菲尔曲线、循环伏安法的分析，Pt ML/metal NF/Ni foam电极的分解水催化性能跟3nm的Pt薄膜相等并且远超过了泡沫镍。据我们所知，这是第一次报告采用电化学方法在块体的三维衬底上沉积Pt的单原子层结构，并且使用最低Pt负载量的催化剂催化分解水和催化储氢。
其次，本实验利用电沉积方法制备CO-Pi释氧催化剂（Co-OEC）并研究其性质。利用扫描电子显微镜（SEM），能量色散x射线光谱（EDX），X射线光电子能谱（XPS），对催化剂进行了表征，利用循环伏安法和Tafel曲线研究催化剂的“自修复”或者“自愈合”和过电势低的优点。
最后，我们通过整合分解水的助催化剂构建光解水制氢系统，选择低成本商业化的三结非晶硅基太阳能电池来捕获太阳光，助催化剂我们分别采用最低负载量的Pt单层催化剂（Pt ML/metal NF/Ni foam）和Co-OEC来催化分解水把太阳能转化为氢能。在太阳光强度为1000W m-2下，太阳能转化为氢的效率超过9.5%。