● 摘要
直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,简称DMFC)是质子交换膜燃料电池的一种,DMFC在交通、通讯、军事、航天等方面具有广阔的应用前景和巨大的潜在市场,是目前研究最为广泛的一种燃料电池。但DMFC存在两个急需解决的问题:一是低温下甲醇在阳极上的电催化氧化活性不高,极化严重;二是甲醇从阳极透过电解质膜渗透到阴极严重。如果阳极催化剂活性高,甲醇可以在较低温度下被迅速消耗掉,有利于提高甲醇的利用效率,从而降低甲醇渗透对电池性能的影响。提高电极催化剂活性是推动直接甲醇燃料电池发展的关键之一。Pt-过渡金属合金催化剂是一种常用且高效的燃料电池阳极催化剂。催化剂的催化活性与材料颗粒大小、结构、形貌及成分有关,因此可控制备合适形貌和成分的Pt-过渡金属合金催化剂是提高催化活性的关键。 本论文分三章,第一章绪论,简述直接甲醇燃料电池的基本结构,阳极催化原理,关键问题以及直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极纳米催化剂材料的制备研究进展。 第二章采用前驱体共还原法成功制备了PtxNi1-x合金多级结构,探讨有机表面活性剂体系在多级结构的形成过程中的作用。应用SEM、EDX、TEM、HRTEM和XRD等检测手段表征了其形貌、结构与组成,并将其组装到玻碳(GC)电极上,以甲醇分子为催化对象,研究PtxNi1-x纳米多级结构修饰玻碳电极对甲醇电氧化的催化性能。 第三章采用前驱体共还原法,通过调控热力学和动力学过程,制备了具有不同形貌和成分的PtxNi1-x纳米合金粒子,系统研究了热力学和动力学,揭示了从多级结构到多面体、多角状、类球状的形貌演变过程。以甲醇分子为催化对象,研究了PtxNi1-x纳米粒子修饰玻碳电极对甲醇电氧化的催化性能,并探讨形貌及成分对催化活性的影响。
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