● 摘要
摘 要
在化学振荡反应体系中，以pH振荡作为驱动体系具有特别广泛的应用。一直以来，pH振荡反应研究主要集中在pH振荡体系及外源物对振荡反应影响等方面。鉴于pH变化对化学反应及材料物理化学行为影响的广泛性，本研究提出基于pH振荡的刺激响应行为研究，期望建立基于pH振荡反应诱发新物种的浓度振荡及材料物理化学行为振荡，为建立新型刺激响应体系奠定基础。
从原理上讲，对pH产生响应的物质均可以与pH振荡体系进行耦合，形成以pH为驱动的传感系统。例如，pH敏感水凝胶材料可以在pH振荡体系中发生周期性的收缩，进而实现以其为驱动的传感器。再如，将pH振荡与pH依赖反应相结合，实现新物种浓度随pH的同步振荡。pH振荡作为驱动体系时，pH振荡振幅和周期与刺激对象对pH刺激响应性的匹配是至关重要的。鉴于此，调节pH振荡振幅和周期等振荡行为对基于其刺激响应的应用具有重要的意义。通常，对pH振荡行为的调节可以通过对体系相关物种浓度及反应体系物料注入速度的调节可以实现，然而这种调节往往存在一定的局限性。本研究正是基于以上考虑，本研究旨在揭示pH振荡行为调控规律，为其作为周期性刺激响应源应用的适应性奠定基础；探索pH依赖反应的新物种振荡，为拓展基于pH振荡应用提供新途径；揭示pH振荡体系对物理化学性质依赖pH的刺激响应高分子薄膜影响规律，为实现高分子薄膜相关物理信号与pH振荡同步响应体系奠定基础。本论文研究工作主要包括以下几个方面的内容：
(1) 基于络合作用与pH振荡耦合原理，研究了EDTA、CaEDTA和CaCl2对BSF体系pH振荡的影响，同时研究了Ca2+或CaEDTA引入BSF体系时pCa的振荡，并对在总钙浓度和pH皆较低时pCa出现的混沌现象的原因进行了分析。期望通过本研究建立基于络合作用与pH振荡耦合的金属离子振荡体系，为拓展pH振荡的应用范围，以及金属离子响应型智能材料的设计提供理论支持。
(2) 系统研究了酸、碱、盐类物质对BSF体系pH振荡行为的影响。将外源物引入到pH振荡体系中，以pH为检测参数，研究了pH振荡行为与外源物的关联性，并探索了将pH振荡应用于相关物质的定性、定量分析的可行性，建立了一种通过外源物调控pH振荡行为的方法。
(3) 采用自由基溶液聚合的方法合成了新型的聚丙烯酸/活性炭复合pH敏感性凝胶(PAA/AC)，考察了不同AA/AC质量比、不同厚度凝胶及干凝胶在不同pH的水溶液和振荡液中的溶胀行为，揭示了PAA/AC的组成、厚度、状态对凝胶pH响应行为的影响规律，为实现高分子薄膜相关物理信号与pH振荡同步响应体系奠定基础。
关键词：pH振荡，溴酸盐-亚硫酸盐-亚铁氰化物体系，振荡行为，刺激响应，pH敏感性聚合物
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