● 摘要
由于近年来,人们对电化学传感器研究的不断深入,制备出专一性好、检测限低、线性良好、制备简单的传感器已经成为现在研究者的主要任务之一。电化学DNA生物传感器是近年来发展起来的一种新型的生物传感器。它能将目的DNA的存在转换为电信号,因为本身具有灵敏度高、成本低、易操作、简单化、并能与其它仪器兼容的特点,因而发展非常迅速。另外,由于纳米金颗粒的一些特殊性质,常在生物传感器中被用于生物组分的固定,在保持固定化生物组分活性的同时又促进有效的电子转移。本论文的研究重点是利用DNA探针分子基于不同形貌的纳米金颗粒修饰的生物传感器对目标物(生物分子、金属离子)进行检测。主要研究内容为:第一,新型的无试剂“信号增大”型结构被设计用来检测L-组氨酸,在这个结构中,自断裂的脱氧核酶被用作分子识别元素,二茂铁作为氧化还原标记物。为了提高灵敏度,分别用15 nm的金颗粒和纳米金颗粒-石墨烯薄片混合物修饰到电极表面上。基于DNA自断裂的电化学传感器对它的目标分子呈现出很好的灵敏度、专一性和手性选择性。第二,基于无试剂“信号增大”型DNA结构以及纳米金颗粒修饰的检测铜离子的传感器被提出。铜离子的检测限是0.1 pM。快速、简单很出色的选择性使它能很好的应用于湖水铜离子的实际检测。第三,基于纳米金颗粒放大的“信号减小”型溶菌酶传感器被提出。随着溶菌酶浓度增加,方波伏安峰电流减小。检测限达到了0.1 pM。该传感器也出示了对溶菌酶很好的专一性。第四,一个简单、高敏感性和无标记的用交流阻抗法检测溶菌酶的传感器被提出。通过电沉积法在电极上沉积纳米金颗粒作为一个平台来固定更多的DNA分子来提高检测灵敏度。第五,基于正二十四面体纳米金晶体放大的电化学传感器检测溶菌酶被提出。通过DNA表面吸附的[Ru(NH3)6]3+电荷的减少对溶菌酶进行检测。第六,基于三聚硫氰酸/金纳米颗粒形成的网状结构以及DNA杂交对溶菌酶进行超敏感检测的传感器被提出,通过DNA表面吸附的[Ru(NH3)6]3+电荷的减少对溶菌酶进行检测。
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