● 摘要
在电动汽车、国防科技和铁路运输方面大显身体的能源存储装置-超级电容器和在便携式电子设备中备受青睐的储能装置-锂离子电池，它们二者的发展近些年来备受关注。而碳材料因为其比表面积高、导电性好、物理化学性质稳定和孔道结构丰富等特点，一直作为超级电容器和锂离子电池理想的电极材料。本文通过碳化天然生物质的方法仿生设计合成了一系列具有不同形貌、比表面积、孔结构和元素掺杂的多孔碳材料。并研究了这一系列碳材料在超级电容器和锂离子电池中的应用。进一步深入讨论了电化学性能与结构和杂原子掺杂之间的关系。此外，本文还初步合成了不同结构的过渡金属氧化物材料，初步探讨了它们作为赝电容材料的电化学性能。
采用碳化大叶黄杨树叶和进一步KOH活化的方法制备了氮、氧共掺杂的微孔碳材料（LEJC）。这种碳材料在微米/纳米尺度上部分保持了天然材料的结构。材料的微孔结构可以通过控制活化温度来调整。最优化的LEJC材料结合了双电层电容和赝电容的长处，在6 M KOH电解液中0.2 A g-1的电流密度下最大放电比电容为303 F g-1。当电流密度增加到40 A g-1时，依然可以保持初始容量的87%（264 F g-1）。在5 A g-1的电流密度下循环5000次依然能保持80%放电比容量。当功率密度为60.3 W kg-1时，能量密度可以达到15.2 Wh kg-1。当功率密度增加到时8.6 kW kg-1时，能量密度依然可以保持5.0 Wh kg-1。材料良好的电化学性能与其2D结构、大的比表面积、与电解液离子匹配的孔径和杂原子掺杂等特性密切相关。这一研究具有非常重要的意义，因为制备的原料廉价和丰富，并且用此材料制备的电容器兼具高的功率和能量协同输出的特点。
采用水热和高温碳化的纯绿色化学方法制备互连的多孔碳纳米球材料AC（尺寸在150-300 nm之间）。最优化的AC材料（AC7）作为锂离子电池负极材料表现出优良的非常好的循环稳定性和非常好的倍率性能。AC7在0.2 C时首次放电比容量为696 mAh g-1，循环400次之后依然保持388 mAh g-1的放电比容量。倍率放电时，当放电倍率高达10 C时依然可以保持150 mAh g-1的放电比容量，并且当放电倍率再回到0.2 C时，材料的放电比容量依然可以回到起始的400 mAh g-1左右。这一性能可能与碳纳米球的0D结构、大的比表面积、匹配的孔径和碳纳米球之间互连的结构等特性密切相关。本实验提供了无需任何化学试剂加入的纯绿色化学的方法制备高储锂性能碳纳米球材料的方法。
本文设计合成的碳与NiO的复合材料并应用于锂离子电池，材料在200 mA g-1条件下的初始放电比容量在882 mAh g-1，循环100次后仍保持366 mAh g-1的放电比容量。此外对过渡金属氧化物的研究我们设计合成了从疏到密和从密到疏的多层CoSnO3材料，在200 mA g-1条件初始的放电比容量可以达到1449 mAh g-1。即使在较高的电流密度下600 mA g-1循环50圈放电比容量依然可以达到322 mAh g-1。
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