● 摘要
随着社会的不断进步和发展,工业和生活废水对水体环境、流域的污染及其居民的生活和健康造成的影响也日益加大和显著。新型的绿色有机电化学是一种新兴的化学电解技术方法,可以有效的将有机化合物进行氧化分解,从而实现水体的有效进化,实现水体的再生利用。然而,电化学反应产物易于在传统的电极表面进行附着,致使电极表面导电性能和电解效率产生显著的下降,并最终使电解反应终止,难以持续稳定的进行有效的电化学反应。
受自然界中动植物特殊浸润性表面的启发,通过对特殊浸润性机理的研究和对浸润性三相接触线本质的探索和研究,将其特殊浸润性原理引入电极材料表面,仿生构筑具有微纳复合多级结构的特殊浸润性电极,从而提高电化学反应中三相反应界面的效率和稳定性,使反应产物与电极表面实现有效的分离,从而可提高工作电极的工作效率、延长电极工作寿命,实现对水体中表面活性剂的有效分离和去除。基于此,本文将围绕特殊浸润性电极材料开展研究工作,取得的主要研究成果如下:
1. 通过采用微米X射线对材料进行断层扫描虚拟成像对传统的生物材料样品进行了有效的检测,进而对人工仿生制备的材料进行检测和三维立体重构,并利用图像衬度的差别,对内部三相接触线的形貌和特征进行直观的观察和检测。通过利用X射线断层扫描虚拟成像技术对界面三相接触线进行可靠的检测,实现了界面中三相接触线内部形态的无损观察和检测,并利用其成分对X射线吸收不同,进一步对Cassie接触态界面层中空气层厚度进行可靠的定量分析;在人工仿生制备的Cassie接触态模型中,发现了界面层中圆拱性空气层的存在,并利用表面张力和表面能对其接触态进行了计算模拟。
2. 通过对感夜性植物花生叶表面昼夜运动的探索和研究,利用水蒸汽冷凝的方法,对花生叶表面集水性能进行了进一步的表征和完善,并利用在金属表面仿生构筑的智能表面对其集水性能做进一步的模拟,从而实现液滴在仿生智能表面的输运和传输。通过在金属表面仿生构筑花生叶叶表面智能响应性结构,从而实现了液滴智能输运的仿生构筑,并利用所制得的仿生智能输运表面对其液滴输运过程进行了初步的探索和研究。
3. 超亲水和超疏油的特殊浸润性电极在电化学反应的油水体系中发挥了其独特的表面性质,进而实现电化学电解效率的有效提高和改善。受自然界中特殊浸润性生物材料表面的启发,以光滑的铂电极材料为基底,利用现代微加工技术,首先在基底表面构筑微米尺度的阵列结构,进而采用化学刻蚀技术在微米尺度的阵列结构表面进一步构筑纳米结构,实现基底材料表面的微纳米多尺度结构的构筑。利用低表面能材料对其进行化学修饰,使材料表面呈现超疏水、超双疏(超疏水和超疏油)特性,并对水滴和油滴具有低黏附的特性;结合现代电化学(Kolbe电解反应等)科学技术,通过外加电场,实现对含有表面活性剂的污水进行持续、稳定、高效的分解和分离,并进一步研究外加电场强度、电压、材料表面粗糙度、电解液浓度等实验参数对电解净化污水能力的影响,并初步探讨该材料在水体净化领域的应用。利用现代测试技术研究材料的界面效应、多尺度结构效应、物性协同效应、多重弱相互作用的协同效应,结合斯莫鲁霍夫斯基-费曼棘齿理论,从纳米、微米尺度体系揭示材料特殊微观结构与优异宏观性能之间的本质关系及气、液、固三相界面作用机理。为开发具有长工作寿命、高电解效率的电极提供坚实的物质基础和理论指导。