● 摘要
由于酚类废水和染料废水对有机体的毒害性较大，因此该类废水在排放前必须先对其进行无害化处理。近年来，由于电化学方法的效率高、无污染、易于实现自动化等优点，被广泛用于污水处理。本文以石墨电极作为阴阳极，不同铁物种改性的膨润土 (Fe-Bent) 作为粒子电极，采用自制的三维电极/电芬顿反应器分别对酚类废水和染料废水的代表——苯酚和桔黄Ⅱ (Orange Ⅱ) 进行降解，主要研究内容及结果如下：
(1)将硫酸铁作为柱撑剂制得的Fe2O3-Bent作为第三电极，在三维电极/电芬顿反应体系内降解苯酚废水，通过对粒子电极制备条件 (铁土质量比、焙烧温度及焙烧时间) 及电化学操作参数 (苯酚初始浓度、苯酚原水pH、Fe2O3-Bent投加量、电流密度、电极间距、Na2SO4浓度) 的考察，确定苯酚在该体系的最佳降解条件如下：铁土质量比为1:3，200℃焙烧4 h，Fe2O3-Bent投加量为2.0 g，溶液初始pH=3，苯酚初始浓度100 mg/L，电流密度125 mA/cm2，电极间距1.0 cm，Na2SO4浓度0.05 mol/L，此时苯酚去除率达70.34%，COD去除率达57.11%。
(2)采用硼氢化钠还原法制备零价铁，将其用PVA分散后负载到膨润土上得到的Fe0-Bent作为粒子电极降解苯酚废水。分别通过单因素优化和正交试验对粒子电极制备条件对其性能的影响进行了考察，结果表明：铁土质量比为1:5，硼氢化钠浓度为0.25 mol/L，PVA浓度为0.74 mg/ml，醇水体积比为3:7时苯酚去除率达90.36%，COD去除率达69.08%。将此条件下制备的粒子电极在初始pH为3~10的范围内降解苯酚废水，发现苯酚的去除率在86.11%~92.36%间波动，在原水未调pH时，苯酚的去除率为90.36%，说明制备的粒子电极具有较宽的pH范围适用性。
(3)利用茶叶中茶多酚的还原性，采用茶叶水还原Fe(NO3)3，并将其负载到膨润土上作为粒子电极降解Orange Ⅱ废水，分别对吸附作用及电解作用对降解Orange Ⅱ废水的贡献进行了考察，通过对粒子电极制备条件 (铁盐种类、老化时间) 及电化学操作参数 (Orange Ⅱ初始浓度、Fe-T-Bent投加量、电解质种类及浓度、电流密度) 的考察，确定Orange Ⅱ最佳降解条件如下：0.1 mol/L的Fe(NO3)3作为前驱液，老化时间为30 min，Na2SO4浓度为0.05 mol/L，Fe-T-Bent投加量为0.5 g，Orange II初始浓度为100 mg/L，I=0.3 A，60 min后，Orange II脱色率达98.89%，COD去除率达71.57%。将回收的Fe-T-Bent粒子电极在相同电化学操作参数条件下继续降解Orange Ⅱ，发现5次后Orange Ⅱ仍可得到很好的降解。
(4)对制备的Fe-Bent粒子电极进行SEM、XRD、FT-IR、XRF、BET等表征，确定铁是否成功负载到膨润土上。
(5)利用水杨酸与·OH自由基的反应，邻菲啰啉与Fe2+的反应，测定溶液中·OH自由基及铁离子浓度的变化情况，并对二者的相互影响关系进行讨论。
(6)分别在二维电极 (2D)、三维电极 (3D) 及三维电极/电芬顿体系内对废水进行降解，通过对直接氧化与间接氧化贡献大小的分析，对底物可能的降解机理进行推断。
(7)对二维电极及三维电极/电芬顿体系的电流效率进行测定，确定与二维电极相比，三维电极/电芬顿体系对电流的利用率更高。