题目：Bi2/3Cu3Ti4O12基陶瓷的制备及其介电性能调控

近年来，随着电子元器件向小型化和集成化的发展趋势，具有高介电常数、低介电损耗以及良好温度稳定性的材料成为研究的热点。2000年Subramanian等人发现了类钙钛矿结构的CaCu3Ti4O12 (CCTO)材料具有非常高的介电常数(~ 104)，并且在100 K到400 K的温度范围内，其值几乎保持不变，显示了很好的温度稳定性，从而引起了研究人员的极大关注，但由于其具有较高的介电损耗而难以实际应用。为了降低CCTO的介电损耗，采用不同离子取代CCTO陶瓷的A位Ca2+来获得与CCTO结构相似的ACu3Ti4O12材料，在某些方面取得了一定的成果，但是对于Bi2/3Cu3Ti4O12 (BCTO)材料的研究甚少。本文以Bi2/3Cu3Ti4O12 (BCTO)陶瓷为研究对象，采用传统固相法研究不同工艺条件以及Y3+、Na+取代Bi3+对Bi2/3Cu3Ti4O12陶瓷相结构、微观形貌以及介电性能的影响，以期获得具有高介电常数和低介电损耗的巨介电材料。
首先，从工艺条件入手，系统地研究了预烧温度和烧结温度对Bi2/3Cu3Ti4O12陶瓷相结构、微观形貌以及介电性能的影响。研究发现，不同预烧温度和烧结温度下的陶瓷样品都合成了纯相立方钙钛矿结构，陶瓷的晶粒尺寸随着温度的变化基本保持不变，其大小均为2-3 μm。当预烧温度为800 oC，烧结温度为1000 oC，保温时间为20 h时，成功地获得了巨介电陶瓷材料，介电常数达到了2873，介电损耗为0.039。其复阻抗谱表明，BCTO陶瓷是由半导化的晶粒和绝缘的晶界构成的。此外，在Bi2/3Cu3Ti4O12陶瓷的介温谱图中呈现出一组清晰的介电弛豫峰，研究表明，这组介电弛豫峰是由Maxwell-Wagner效应引起的。
其次，研究了Y3+取代Bi3+对Bi2/3Cu3Ti4O12陶瓷相结构、微观形貌以及介电性能的影响。结果表明，取代后的(YxBi1-x)2/3Cu3Ti4O12陶瓷样品都获得了立方钙钛矿结构, 平均晶粒尺寸随着Y3+取代量的增加而逐渐变大。当x = 0.20时，陶瓷的介电常数大幅度提高，其值为7321，介电损耗为0.058。其复阻抗谱表明，(YxBi1-x)2/3Cu3Ti4O12陶瓷是非均质结构。电模量的研究表明，陶瓷的巨介电性是由晶界处的Maxwell-Wagner效应引起的。研究发现，高温介电温谱在250 oC ~ 300 oC范围内出现了Maxwell-Wagner介电弛豫峰。
最后，研究了Na+取代Bi3+对Bi2/3Cu3Ti4O12陶瓷相结构、微观形貌以及介电性能的影响。NaxBi(2-x)/3Cu3Ti4O12 (0.00≦x≦0.50)陶瓷的研究表明，随着Na+取代量的增加，陶瓷的平均晶粒尺寸和介电常数都在逐渐增大，不同Na+取代量NaxBi(2-x)/3Cu3Ti4O12陶瓷的介电常数分别为2873, 3655, 6471, 7665, 14279。特别是当x = 0.35时，陶瓷获得了最小的介电损耗(0.015)和较高的介电常数(7665)。室温下的复阻抗图表明，陶瓷的晶界电阻和晶粒电阻随着Na+取代量的增加而逐渐减小，晶粒电阻的减小是由Bi2/3Cu3Ti4O12陶瓷晶格A位空位的减小引起的。变温阻抗谱的研究表明晶界的电阻变化与陶瓷烧结过程中氧空位的二次电离有关。电模量的分析表明陶瓷样品的巨介电常数是由晶界处的Maxwell-Wagner弛豫引起的。随着Na+取代量的增加，NaxBi(2-x)/3Cu3Ti4O12 (0.00≦x≦0.50)陶瓷的高温介电温谱发生较大的变化，分别在~ 140 oC，~ 240 oC，~ 350 oC温度附近出现了三组介电弛豫峰A1、A2、A3，研究发现，A1是由氧空位一次电离出的载流子的跳跃引起的偶极子弛豫，A2为晶界处的Maxwell-Wagner弛豫，A3是由氧空位二次电离出的载流子的跳跃形成的偶极子弛豫。
此外，在Na0.65Bi0.45Cu3Ti4O12陶瓷的研究中也发现了高达11800的巨介电常数，但是该组分下陶瓷的介电损耗比较大(~ 0.055)。与NaxBi(2-x)/3Cu3Ti4O12 (0.00≦x≦0.50)陶瓷不同的是，Na0.65Bi0.45Cu3Ti4O12陶瓷的变温阻抗谱和变温电模量呈现出两种介电响应，经过分析，低频处的介电响应为晶界处的Maxwell-Wagner效应，高频处的介电响应为晶粒效应。