● 摘要
挥发性氯代烃在工农业生产和商业活动中均有广泛应用。大部分挥发性氯代烃可能造成持久性和累积性生态环境风险,在大气中参加复杂的光化学反应,也是全球温室效应的贡献者。对挥发性氯代烃污染的治理受到公众的关注。目前,关于挥发性氯代烃的治理研究较少。如气相三氯甲烷污染治理的研究主要集中在低温等离子体和光催化降解技术。本文采用自制的线-筒式等离子体反应器,以直流高压电源供电,以三氯甲烷为处理对象,研究了电源极性及放电电极配置对反应器放电特性的影响,优化了反应器结构,考察了放电条件、气相构成和停留时间对电晕放电降解气相三氯甲烷性能的影响,采用气相色谱、红外光谱仪等手段对直流电晕放电产物进行了定性和定量分析,研究了背景气氛以及等离子体中活性物种对电晕放电降解气相三氯甲烷性能的影响,初步探索了低温等离子体降解三氯甲烷的反应机理。研究结果表明,电源极性和放电电极配置对反应器放电特性均有不同程度影响。与负电晕放电相比,正电晕放电无论从电晕覆盖区域还是产生的等离子体区域活性均优于负电晕放电。放电齿片数越多、放电齿间距越大,反应器的放电特性越好,相同外加电压下,放电电流更大,相同能量密度水平下,等离子体区域活性更强。低温等离子体降解气相三氯甲烷性能的研究表明,25个放电齿片、5mm放电齿间距是本研究的最佳反应器配置。初始浓度对低温等离子体降解三氯甲烷性能的影响显著,固定能量密度为150J/L,初始浓度300mg/m3和1000mg/m3,三氯甲烷的去除率分别为26.8%和 15.9%。延长三氯甲烷在反应器中的停留时间以及增加气流湿度均有利于三氯甲烷的降解。低温等离子体降解三氯甲烷的产物主要为COx、HCl、Cl2和可能含有的少量光气,以及放电副产物O3、NOx。三氯甲烷中的碳倾向于向CO转化,氯更多的转移到HCl中。碳平衡和氯平衡均随着能量密度的增加而增大,当能量密度为100J/L时,二者分别可达89%和50%。等离子体中不同寿命的活性物种均参与等离子体降解三氯甲烷的过程,其中短寿命物种特别是N自由基对降解过程贡献最大,较长寿命物种如激活态的N2*也有一定贡献,O3的贡献最小。
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